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快速原位谱学识别电还原CO2过程中催化剂缺陷结构的形成

传统化石燃料的大量使用排放了大量的二氧化碳,加剧了温室效应。因此,降低大气中二氧化碳的浓度水平已经成为了一个重要议题。电化学还原反应可以将二氧化碳变废为宝,转化为有价值的化学品。但是,这一技术的工业化应用依赖高效的催化剂(如Au、Ag、Cu)来降低反应能垒、加速反应速率。研究表明,缺陷工程是一种调节催化剂性能的有效手段。然而,如何简单方便的在材料中引入缺陷,以及追踪催化剂在实际反应中结构的变化情况,仍然是巨大的挑战。


南京工业大学固态离子和新能源技术研究团队巧妙地利用电化学反应原位构建材料中的缺陷位点。他们利用简单易制备的Ag2O预催化剂,在ECR过程的初始阶段,利用电子的还原作用将Ag2O还原成具有缺陷结构的活性催化剂(Ag-D)。通过这种方法制备得到的催化剂展现出了优异的催化性能(图1),在0.7 V的过电势下,产CO的法拉第效率接近100%,稳定性高达120小时。此外,该催化剂在流动反应池中可以产生180 mA/cm2 的电流密度。

图1. 性能测试图


利用快速原位谱学技术,该团队成功追踪了材料在实际催化反应过程中的变化信息,并确认了缺陷结构的形成。相关结果如图2所示。此外,密度泛函理论计算表明,适当的缺陷浓度可以提高中间体COOH的吸附,并可以优化反应路径的自由能。

图2. 快速原位同步辐射吸收谱


这一成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是南京工业大学博士研究生吴心浩和南京工业大学教师郭亚楠


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Fast operando spectroscopy tracking in situ generation of rich defects in silver nanocrystals for highly selective electrochemical CO2 reduction

Xinhao Wu, Yanan Guo, Zengsen Sun, Fenghua Xie, Daqin Guan, Jie Dai, Fengjiao Yu, Zhiwei Hu, Yu-Cheng Huang, Chih-Wen Pao, Jeng-Lung Chen, Wei Zhou, Zongping Shao

Nat. Commun., 2021, 12, 660, DOI: 10.1038/s41467-021-20960-8


周嵬教授简介


南京工业大学化工学院,材料化学工程国家重点实验室教授,博士生导师,江苏特聘教授,江苏省杰出青年基金获得者,江苏双创人才计划和双创团队领军人才获得者。2009年博士毕业于南京工业大学化学工程专业,博士论文获“全国百篇优秀博士论文提名奖”。博士毕业后获得澳大利亚基金委授予的澳大利亚国家博士后职位(Australian Postdoctoral Research Fellow),于2010年赴昆士兰大学从事研究工作,2015年加入南京工业大学。2015年获江苏省科学技术奖二等奖(2/5),2018和2019年获爱思唯尔“中国高被引学者”称号。研究方向包括:低温固体氧化物燃料电池关键材料;质子交换膜燃料电池催化剂设计和规模化制备技术;新型低温氧还原、析氧双效催化剂;电化学二氧化碳还原;直接碳燃料电池;高级氧化反应;电化学传感器。迄今在国际主流期刊上发表SCI论文300余篇,其中包括Nature、Nature Energy、Nature Communications、Science Advances、Progress in Materials Science、Progress in Energy and Combustion Science、Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition、Energy & Environmental Science、Nano Letters、 Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials 等国际著名刊物,论文总共被引用13800余次,h-index=66。申请中国发明专利30余件,授权9件。


https://www.x-mol.com/university/faculty/27625


邵宗平教授简介


邵宗平,南京工业大学化工学院教授,在能源储存转化和环境催化领域长期从事研究。到目前为止,在固体氧化物燃料电池、锂离子电池、低温催化、水处理、太阳能电池,混合导体透氧膜等方向具有丰富的研究经验。目前在国际主流期刊包括Nature,Nature Energy,Nature Communications,Science Advances,Energy Environ. Sci., Chem Rev.,Chem. Soc. Rev.等上发表论文近700篇。发表的论文引用超36000余次,H-index为89,获授权专利34项,美国专利2项,出版专著1本以及另外4本书中的重要章节。邵宗平教授2017-2020年连续入选汤森路透工程领域全球高被引科学家,2015-2019年连续入选爱思唯尔中国高被引学者能源领域。2013年获教育部自然科学奖二等奖1项(1/5),2015年获江苏省科学技术奖二等奖(1/5),2017年获湖北省科学技术奖二等奖(2/3)。目前是国际期刊Energy & Fuels、Materials Reports: Energy副主编,是《南京工业大学学报(自然科学版)》、Scientific Report、Energy Science & Engineering、材料导报、热科学与技术等学术期刊编委,是Journal of Materials Chemistry A顾问编委,同时也是IEEE 电力与能源协会(PES)中国区储能技术委员会氢储能技术分委会理事。


https://www.x-mol.com/university/faculty/11637


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