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贵金属纳米催化剂在有机加氢反应中显著的尺寸效应

贵金属纳米粒子是一类新兴的非均相催化剂,在很多催化反应中具有非常重要的应用价值。其中,铂纳米颗粒由于具有良好的加氢活性,因而被广泛应用于工业催化加氢反应中。而铂纳米颗粒的尺寸与其催化性能之间的构效关系一直以来是铂催化剂设计中重要的科学问题。


近日,西安交通大学前沿院高传博点击查看介绍教授课题组在与化工学院陈强点击查看介绍博士和美国加州大学河滨分校殷亚东点击查看介绍教授的一项合作研究中表明,1 nm左右的铂纳米粒子在喹啉选择性加氢催化反应中具有显著的尺寸效应。喹啉选择性加氢反应是一类重要的工业反应,而贵金属纳米粒子在该反应中往往表现出较低的催化活性,使得该反应通常需要在较高的氢气压力(如10–40个大气压)和反应温度(40–200 ℃)下才能进行,给工业生产带来较高的成本问题和安全隐患。


针对这一问题,该研究团队首先在合成上实现了超小铂纳米粒子(~ 1 nm)的稳定化及其精确的尺寸调控,克服了传统负载型催化剂制备中粒径分布较宽的难题。在此基础上,他们发现相较于其它的尺寸(0.7 nm,2.4 nm,5.3 nm),1.2 nm的铂纳米粒子在喹啉选择性加氢反应中具有最优的催化活性,使得该反应在常温常压下即具有很高的反应速率,远优于文献报道的最好结果。该研究团队还通过d带电子结构分析、X射线吸收精细结构分析和核磁共振等技术手段,从贵金属纳米粒子与反应物和产物之间的相互作用这一角度,对这一显著的尺寸效应进行了合理的解释。

左:超小铂纳米粒子对喹啉选择性加氢反应的催化机理示意图;右:铂纳米粒子在喹啉选择性加氢反应中显著的尺寸效应(“火山曲线”)。内置:二氧化硅负载型铂纳米催化剂的透射电镜图片。


该工作一方面揭示了贵金属纳米催化剂在一类重要的有机加氢反应中显著的尺寸效应,并对这一现象背后的作用机制提出了新的理解,另一方面也为非均相有机催化剂的设计和催化活性的优化提出了新的思路。


该工作发表于国际化学领域权威期刊《德国应用化学》Angewandte Chemie International Edition ,并被选为该期刊的“热点文章”(Hot Paper)。


该论文作者为:Licheng Bai, Xin Wang, Qiang Chen, Yifan Ye, Haoquan Zheng, Jinghua Guo, Yadong Yin, Chuanbo Gao

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Explaining the Size Dependence in Platinum-Nanoparticle-Catalyzed Hydrogenation Reactions

Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 15656-15661, DOI: 10.1002/anie.201609663


导师介绍

高传博

http://www.x-mol.com/university/faculty/26902

陈强

http://www.x-mol.com/university/faculty/13694

殷亚东

http://www.x-mol.com/university/faculty/3117


X-MOL催化领域学术讨论QQ群(210645329


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