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以等离子金属Bi为电子-质子转移介质提高光催化CO2还原活性

随着化石能源的大量消耗,大气中二氧化碳(CO2)浓度逐年升高,引起全球气候变暖等日益严峻的生态环境问题。有效控制和降低大气中CO2浓度关乎人类未来生存和发展,也符合国家重大需求。利用太阳能和光催化技术实现CO2的有序转化,在减少大气中CO2温室气体的同时制备高附加值有机燃料或其他化学品,该过程绿色环保,是CO2转化的有效途径之一。


目前已知的光催化材料中绝大多数为半导体材料,为了解决传统半导体光催化剂太阳光利用率低和光生电子与空穴易复合的难题,将具有表面等离子体共振活性的纳米颗粒与半导体光催化材料复合,来提高半导体催化剂的光催化性能,是当前研究最多的材料体系之一。但由于半导体和金属纳米材料界面之间肖特基势垒的存在,等离子金属热电子向半导体转移的效率往往较低,限制了等离子体金属的应用。而等离子体光催化则是直接由等离子体纳米结构作为光催化剂的光化学反应,可理解为等离子体共振辅助的热电子催化,其反应机理与金属等离子体复合半导体光催化有本质不同,关于等离子体光催化的研究始于2011年(Nat. Chem., 2011, 2, 467),相对于半导体催化剂而言,等离子体纳米金属光催化剂属于新一代光催化剂,但目前对等离子光催化剂的研究主要集中在贵金属如:Au、Ag和Rh等。因此,开发廉价、宽光谱响应的等离子体光催化剂具有重要的研究意义和科学价值。


针对以上问题,在之前金属Bi生长机制(Nat. Commun., 2017, 8, 14462; ACS Nano, 2016, 10, 2386)和Bi2O3-x等离子体光催化还原CO2Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 910-916)研究基础上,陕西科技大学李英宣教授与和中科院长春应化所王颖副研究员合作,在自然界光合作用的启发下,利用简单廉价的Bi等离子体光催化剂,设计了两步还原CO2新途径。首先通过电化学分解水,利用Bi的储氢性能将分解水过程中产生的活性氢储存在Bi催化剂中得到Bi-Hx催化剂,然后在光的作用下,实现高效(283.8 μmol/h/g)、高选择性(100%)CO2还原制备CO,重要的是该两步催化路径成功避免了反应中O2的分离难题,阻止了催化过程中水分解产生的O2对CO2还原产物的进一步氧化。

图1. 自然界中的光合作用与本研究中模拟光合作用两步反应的对比


密度泛函理论计算表明储氢后的等离子金属Bi(Bi-Hx)降低了CO2还原反应活化能,H原子的存在可以与光生空穴反应转换成质子(H+),促进光生电子和空穴的分离的同时,生成的H+还可以参与到CO2还原过程中,通过质子-电子协同转移机制实现CO2的选择性还原。该反应模型使得Bi-Hx直接还原CO2的活性与Bi在H2氛围中的活性相比提高了8倍。

图2. 储氢对等离子体金属Bi光生电荷转移的影响


这一成果近期发表在Nat. Commun.上,陕西科技大学李英宣教授和中科院长春应化所王颖副研究员为共同通讯作者。


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Boosting thermo-photocatalytic CO2 conversion activity by using photosynthesis-inspired electron-proton-transfer mediators

Yingxuan Li, Danping Hui, Yuqing Sun, Ying Wang, Zhijian Wu, Chuanyi Wang, Jincai Zhao

Nat. Commun., 2021, 12, 123, DOI: 10.1038/s41467-020-20444-1


研究团队简介


李英宣,陕西科技大学教授。2010年博士毕业于哈尔滨工业大学,随后到中国科学院新疆理化技术研究所工作,2017年至今在陕西科技大学环境科学与工程学院工作。现为中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、陕西高校青年创新团队负责人。曾获全国优秀博士学位论文提名奖、中科院首届卓越青年科学家等荣誉。主要从事光催化材料的可控合成及其在能源、环境方面的应用基础研究。近年来在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Nano Energy等杂志上发表SCI论文40余篇。


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