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以石墨烯为载体的Fe/Ni, β‑Mo2C纳米催化剂经由生物质和甲烷共重整制取氢气-—实验和DFT模拟计算相结合

生物质转化面临的挑战主要还来自是经济方面,即,需要解决收储运问题。技术突破是降低成本的一条途径。生物质含氧量很高但是热值低,其转化需要消耗很多外来的氢用来脱氧(HDO),然而, 使用的氢气为原料的成本会很高。甲烷是富氢高热值份子,利用生物质和甲烷混炼协同反应,甲烷里的氢可以直接对生物质进行HDO,避免使用氢气原料。在世界很多地方都有农业废或林业废弃物,往往在同样地区也可以找到页岩气或火炬气,将生物质和这些造成环保问题的气体进行混炼, 制取高附加值产品可以同时解决经济和环保问题。


由于甲烷分子的惰性,活化甲烷并利用甲烷里的氢进行生物质加氢裂解或共同气化反应质合成气面临一些要解决的技术问题,首先要解决的问题是催化剂和反应机理。美国西弗吉尼亚大学Jianli Hu教授团队近年来在这一领域开展了一系列研究,探明了甲烷-二氧化碳-生物质协同作用机理,开发了新型催化剂[1-3]本文介绍的以石墨烯为载体,基于过渡金属Ni(或Fe)和Mo2C组成的催化剂, 该催化剂在生物质气化反应过程中“原位”合成,具有双活性位点结构。


实验和DFT模拟同时发现:在没有过渡金属参与下,单活性位Mo2C-石墨烯催化剂虽然可以活化甲烷进行生物质脱氧反应,但是,H2 和CO脱附能垒较高。双活性位结构的产生非常必要,有利于降低气体产物脱附能垒。实验表明,引入过渡金属Fe或Ni后,脱氧转化率和H2/CO比都显著提高,生物质里99% 氢都可以转化为合成气。通过microkinetic model (MKM) 进行模拟,作者发现在石墨烯为载体的Fe-a-Mo2C和Ni-a-Mo2C 催化剂上,H2 生成速率是CO 的2-4倍,与实验结果的高H2/CO比相吻合。附图展示该研究的基本思路。

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Graphene-Supported Fe/Ni, β-Mo2C Nanoparticles: Experimental and DFT Integrated Approach to Catalyst Development for Synergistic Hydrogen Production through Lignin-Rich Biomass Reforming and Reduced Shale Gas Flaring

Amoolya D. Lalsare, Tuhin S. Khan, Brian Leonard, Roman Vukmanovich, Pedram Tavazohi, Lili Li*, Jianli Hu*

ACS Catal., 2021, 11, 364–382, DOI: 10.1021/acscatal.0c04242


参考文献:

1. Amoolya Lalsare, Yuxin Wang, Qingyuan Li, Ali Sivri, Roman J. Vukmanovich, Cosmin E. Dumitrescu, Jianli Hu, Hydrogen-Rich Syngas Production through Synergistic Methane-Activated Catalytic Biomass Gasification, ACS Sustainable Chem. Eng., 2019, 7, 16060-16071

2. Amoolya Lalsare, Ali Sivri, Ryan Egan, Roman J. Vukmanovich, Cosmin E. Dumitrescu, Jianli Hu, Biomass – flare gas synergistic co-processing in the presence of carbon dioxide for the controlled production of syngas (H2:CO ∼ 2 – 2.5), Chemical Engineering Journal, 2020, 385, 123783, DOI: https: 10.1016/j.cej.2019.123783

3. Amoolya D. Lalsare, Brian Leonard, Brandon Robinson, Ali C. Sivri, Roman Vukmanovich, Cosmin Dumitrescu, William Rogers, Jianli Hu, Self-Regenerable Carbon Nanofiber Supported Fe - Mo2C Catalyst for CH4-CO2 Assisted Reforming of Biomass to Hydrogen Rich Syngas, Applied Catalysis B, 2021, 282, 119537- 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119537


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