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北大潘锋AM:预嵌入策略助力锰氧化物正极材料电化学储能

MnO2由于成本低廉、高理论容量等优点被作为多种离子电池正极宿主材料而广泛研究,但MnO2材料低电导率、低可逆放电容量、缓慢的扩散动力学和较差的循环稳定性,限制了产业化应用潜力。为了解决这些问题,研究者提出多种性能优化策略,包括金属掺杂、包覆、预嵌入、超浓电解液等。其中,“预嵌入策略”是一种通过晶体结构调控正极材料本征电化学性能的有效策略,被广泛应用于钒酸盐、二维过渡族金属硫化物、硒化物等电极材料之中。然而,关于“预嵌入策略”调控MnO2晶体结构及电化学性能之间关系的研究少有人总结归纳。北京大学潘锋团队针对MnO2正极材料性能预嵌入的优化机制及未来研究发展进行综述和展望,希望能对未来二次电池锰基高性能正极材料开发有所启发和助益。


在这篇综述文章中,作者总结了预嵌入策略在MnO2正极材料应用的作用,包括提高电子/离子电导、促进激活反应活性位点、提高扩散动力学、和提高电化学过程中材料晶体结构的稳定性(TOC)。作者也针对预嵌入策略所面临的一些挑战,并针对基于该策略研发高性能MnO2材料提出了展望。

TOC: 预嵌入策略提高MnO2材料性能的作用机制


要点一:预嵌入提高本征电导率


图2 (a-d) V3+离子预嵌入α-MnO2的结构、能带与电导率和电化学性能测试; (e-g) K+预嵌入的MnO2的DFT计算能带、电导率测量和倍率性能测试。


图3 (a-c) Cu2+预嵌入δ-MnO2的XRD,XPS和倍率性能; (d-f) Zn+预嵌入δ-MnO2的XRD,带隙和不同电流下的电容; (g, h) Na+预嵌入的δ-MnO2结构示意图和能带图。


要点二:预嵌入激活电化学活性位点


图4 (a-c) Na+预嵌入的δ-MnO2的BET和电容; (d, e) 掺杂了Co2+、Ni2+或Pb2+的MnO2的SEM图像及电化学过程结构演变。


图5 (a)  K+预嵌入的α-MnO2充放电过程;(b, c) Na+预嵌入前后δ-MnO2的结构变化以及其充放电过程中发生的变化。


要点三:预嵌入增强离子扩散动力学


图6(a-b) H2O预嵌入的静电屏蔽作用;(c-e) Na0.71MnO2•0.25H2O的结构示意图、EIS和GITT。


图7 (a, b) Mg2+离子嵌入δ-MnO2的示意图及其充放电和倍率曲线; (c-e) Zn2+的配位数,扩散势垒和结晶水预嵌入的δ-MnO2的充放电和倍率曲线。


图8 (a-c) TMA+/H+共同预嵌入的层状MnO2的XRD,不同电流的电容量和EIS;(d-f)  K+离子的δ-MnO2的结构示意图、比电容和扩散系数。


图9 (a-d) δ-MnO2预嵌入 K+离子替换为TMA+后的XRD,充放电曲线,倍率性能的变化;(e-g) δ-MnO2嵌入La3+离子前后的XRD,倍率性能和EIS


要点四:预嵌入稳定晶格结构


图10 (a, b)  K+离子预嵌入α-MnO2后Mn2+溶出量的变化和循环性能;(c-e) 两种层间距不同的δ-MnO2其Mn2+溶出的可能性不同;(f-h) Zn-Mn哑铃结构示意图以及含结晶水的MnO2的循环和倍率性能。


图11 (a, b) α-MnO2中预嵌入不同量 K+离子造成的结构变形和比容量变化;(c)  K+离子稳定结构和引入氧缺陷的α-MnO2中H+离子传输的示意图;(d) Ag+离子和 K+离子预嵌入的α-MnO2的循环性能。


图12 (a, b) H+/Zn2+嵌入K+离子预嵌入的δ-MnO2示意图以及相应的循环性能;(c) 碱金属大离子预嵌入效应示意图;(d-f) 聚苯胺预嵌入δ-MnO2的TEM,结构示意图和循环性能。


该成果发表在Advanced Materials 上,文章的第一作者是赵庆贺博士、宋奥野硕士、丁收香硕士。潘锋教授是唯一通讯作者。


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Preintercalation Strategy in Manganese Oxides for Electrochemical Energy Storage: Review and Prospects

Qinghe Zhao, Aoye Song, Shouxiang Ding, Runzhi Qin, Yanhui Cui, Shuning Li, Feng Pan

Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202002450


团队介绍


赵庆贺博士,北京大学新材料学院副研究员,目前致力于电催化剂材料设计及水系电池开发相关的研究,在Adv. Mater.、Angew. Chem.、Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI论文十余篇;


潘锋教授,北京大学新材料学院创院院长、北京大学教授,科技部“电动汽车动力电池与材料国际联合研究中心”(国家级研发中心)主任。致力于材料基因与大数据系统研发、结构化学新范式探索、 基于中子大科学装置的材料和器件综合表征系统建设与应用。先后获国际电动车锂电池协会杰出研究奖(2016)、美国电化学学会电池科技奖(2018)和深圳市自然科学一等奖(2019)。在Nature Nanotech.等期刊发表SCI论文250余篇,2015-19连续5年入选爱思唯尔中国高被引学者。


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