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单相钙钛矿氧化物:超交换诱导原子尺度多活性中心协同电催化产氢

氢能由于高效、清洁环保、可以存储与运输等特点,被认为是21世纪最有应用前景的新能源之一。电催化分解水是一种高效、环境友好型的制氢技术,越来越受到人们的重视。电催化析氢(Hydrogen Evolution Reaction, HER)反应是电解水制氢的关键步骤,因此开发高效的电催化剂来降低HER反应电位,从而减少能量损耗,一直是电催化领域的研究热点。不同于酸性HER反应机制,碱性HER不仅仅只包含H*的吸附,还涉及到动力学水解离和氢氧根脱附过程。一般来说,在酸性介质中活性高的HER催化剂(如贵金属Pt)在碱性介质中通常会失去相当大的催化活性,这主要是由于额外的水解离步骤。为了有效解决这一问题,人们通常通过与金属(氢)氧化物耦合来设计协同复合催化剂。然而,这样的复合体系通常存在反应路线长、成本高、制备方法复杂等缺点。

图1. 复合体系和单相体系在碱性条件下协同催化HER的原理示意图


近日,南京工业大学邵宗平教授和莫纳什大学朱印龙研究员在国际知名期刊Nature Communications 上发表研究文章,报道了一种具有独特超交换效应的单相钙钛矿氧化物SrTi0.7Ru0.3O3-δ(STRO),通过原子尺度的协同活性中心在碱性介质中表现出优异的HER催化性能。在1 M KOH溶液中,用固相法制备的块体STRO钙钛矿在电流密度10 mA•cm-2时相应的过电位只需要46 mV,Tafel斜率仅为40 mV•dec-1,优于迄今文献已报道的大多数先进催化剂。此外,STRO在碱性HER条件下显示了长达200小时的优异的稳定性。结合实验和理论研究,作者发现STRO优异的HER催化活性源于Ti3+-O-Ru5+超交换相互作用促成的协同活性中心以及增强的导电能力。借助第一性原理模拟碱性HER的不同基元反应步骤,作者进一步确定了STRO催化剂中多个活性中心之间本质上的协同作用,即Ti3+离子几乎无动力学障碍地促进水解离,Ru5+离子有利于OH-脱附,以及非金属氧位点 (包括氧空穴/晶格氧) 可以促进H*中间体的最佳吸附和H2析出。这项工作从根本上揭示了单相多活性位点的协同作用,为通过原子尺度调控策略开发先进的高性能的电催化剂提供了新的研究思路。

图2. DFT计算结果


这一成果近期发表在Nature Communications 上,共同第一作者是南京工业大学的博士生戴洁和澳大利亚莫纳什大学的朱印龙博士,共同通讯作者是邵宗平教授和朱印龙研究员。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Single-phase perovskite oxide with super-exchange induced atomic-scale synergistic active centers enables ultrafast hydrogen evolution

Jie Dai, Yinlong Zhu, Hassan A. Tahini, Qian Lin, Yu Chen, Daqin Guan, Chuan Zhou, Zhiwei Hu, Hong-Ji Lin, Ting-Shan Chan, Chien-Te Chen, Sean C. Smith, Huanting Wang, Wei Zhou, Zongping Shao

Nat. Commun., 2020, 11, 5657, DOI: 10.1038/s41467-020-19433-1


通讯作者介绍


朱印龙,DECRA 研究员。2017年毕业于南京工业大学化工学院,获得材料化学与工程博士学位,2017年12月加入澳大利亚莫纳什大学(Monash university)开展博士后研究。目前为澳大利亚研究理事会优秀青年研究员(ARC DECRA Fellow)。主要研究方向为燃料电池、金属空气电池、电解水等清洁能源存储与转换技术相关的电催化剂开发,涉及到的反应有氧还原,氧析出,氢析出等。着重通过结构和性质的调控来开发高性能的钙钛矿型催化剂。目前作为第一(共一)作者和通讯作者已在Nat. Commun. (2), Adv. Mater. (2), Angew. Chem. Int. Ed. (2), Energy Environ. Sci. (1), Matter (1), Nano Lett. (1), Adv. Energy Mater. (2), Adv. Funct. Mater. (1), Chem. Mater. (2), Small (4) 等SCI期刊上发表论文32篇(其中ESI高被引文章5篇,封面及亮点文章7篇),总论文引用次数超2700次,H指数为25。申请国家发明专利4项(其中3项已授权),作为项目负责人正在主持2项澳大利亚国家基金项目,总资金为100余万澳元。研究成果荣获澳大利亚优秀青年研究员发现奖,江苏省优秀博士论文,江苏省大学生年度人物等荣誉。


邵宗平,南京工业大学,化工学院,教授,博士生导师。欧盟科学院院士、“国家百千万人才工程”有突出贡献的青年专家、长江学者、国家杰青。主要从事与固态离子相关的新能源材料,如燃料电池(固体氧化物燃料电池、质子交换膜燃料电池),超级电容器,锂/钠电子电池,陶瓷分离膜,低温氧催化、氢催化反应,水处理,传感器等领域的研究及应用。已在Nature (2)、Nat. Energy (1)、Nat. Commun. (6)、Sci. Adv. (1)等国际期刊发表SCI论文600余篇。


https://www.x-mol.com/university/faculty/11637


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