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基于有机框架材料实现低温制备超高负载量单原子催化剂

近年来,在催化材料领域可控合成配位结构均一稳定的非贵金属单原子催化剂的相关研究备受关注。这主要由于理论上单原子催化能够实现100%原子利用率,同时,清晰的配位结构则有利于实验结果与理论模拟结合,从而探明催化反应机理。传统的单原子催化剂制备手段往往通过高温焙烧手段将金属原子随机锚定在目标载体上。然而,单原子催化剂制备对焙烧温度十分敏感,高温焙烧条件的略微变动容易导致金属原子的烧结并有破坏原有的配位结构。因此,基于高温焙烧前驱体的制备手段而获得的单原子催化剂往往面临着原子结构不可预测,重复率偏低,且金属负载量难以提升等问题。因此,开发新的制备方法来取代高温焙烧手段,实现精确可控制备高负载量单原子催化剂, 仍然是该领域所面临的一个难点问题。


近日,东华大学李小鹏教授团队联合韩国汉阳大学李政昊教授团队和中科院上海光源姜政教授团队在英国皇家化学学会旗舰刊物Materials Horizons 上报道了一种基于多孔共轭有机框架材料(C2N)低温制备高密度单原子催化剂的合成策略(图1)。林超博士后为第一作者。

图1. 不同合成策略差异对比图及基于二维共轭有机框架单原子催化剂合成方法示意图


图2. Co/C2N单原子催化剂的结构表征。(a, b, c)SEM,TEM,AFM表征结果;(d,e,f)元素面分布测试图和球差电镜表征结果。(g,h,i)同步辐射X射线吸收谱表征结果。


该合成方案以具有高密度共轭有机框架材料中的吡啶氮位点作为结合位点,原位螯合金属原子,从而实现了高密度金属单原子催化剂的低温可控合成。SEM、TEM和AFM测试证实Co/C2N催化剂为二维片层结构(图2a-c);元素面分布测试图和球差电镜测试结果证实了钴单原子均匀的均匀排布(图2d-f);同步辐射X射线吸收谱测试结果说明了样品中钴元素均以Co-N2配位形式存在(图2g-i)。最后基于ICP-OES分析确定了该方法制备得到的金属钴单原子催化剂可实现高达20 wt.%的高浓度担载,达到了C2N材料理论单原子钴负载量的极限。

图3. 锌空液流电池结构示意图以及其电池性能。


得益于其高活性位点密度,该钴基单原子催化剂表现出了优异的耐久性,以其为空气电极的可充电锌空液流电池持续循环6000次(1000 h)仍保持性能稳定(图3)。

图4. CoFe/C2N催化剂球差电镜测试结果以及元素面分布。


与此同时,该合成策略可成功推广应用于不同过渡金属元素或者双金属元素(例如Ni、Fe、Co、CoFe、CoMn)单原子催化剂的合成与制备(图4)。


此文章为可控合成高密度单原子催化剂提供了新的制备策略,同时也为设计用于锌空电池的高稳定性双功能催化剂提供了设计思路。


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2D-Organic Framework Confined Metal Single Atoms with the Loading Reaching the Theoretical Limit

Chao Lin, Hao Zhang, Xiaokai Song, Dong-Hyung Kim, Xiaopeng Li, Zheng Jiang, Jung-Ho Lee

Mater. Horiz., 2020, 7, 2726-2733, DOI: 10.1039/D0MH01061H


导师介绍

李小鹏

https://www.x-mol.com/groups/lixiaopeng

姜政

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