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快速原位合成In-MOF电极用于电化学CO2还原生成甲酸

金属有机框架(MOF)化合物具有无限的金属位点和孔结构,在催化领域有非常好的应用。MOF的孔道非常有利于CO2分子的吸附,在电化学还原CO2领域有巨大潜力。但是MOF作为电极材料也存在诸多问题:第一,MOF的导电性较差,MOF和基底之间有较大界面电阻。第二,MOF中的金属离子在负电位下极易被还原成金属单质。第三,配位饱和的MOF催化能力较弱。


为了解决这个问题,曼彻斯特大学团队发明了一种在金属箔上快速生长MOF的方法。利用醋酸根离子液体为支持电解质,成功在铟箔上10分钟内生长出MFM-300(In)-e。该方法成功解决了以上三个问题。第一,得到的MFM-300(In)/In电极中MOF和金属基底结合非常强,颗粒分散均匀,增强了反应过程中的电荷转移。第二,MFM-300(In)非常稳定,与其他In-MOF和氧化物相比,在负电位下可以保持MOF结构而不被还原为In单质。第三,形成的MOF电极有一定的缺陷,提高了催化活性。

图1. MFM-300(In)-e的制备与表征


在离子液体乙腈电解质中,利用MFM-300(In)-e/In电极在-2.15 V vs Ag/Ag+条件下产生的电流密度为46.1 mA cm-2,甲酸法拉第效率高达99.1%。通过Qst、原位红外和DFT分析,电合成的MFM-300(In)-e和CO2之间有非常强的相互作用。与传统热合成方法制备的MFM-300(In)-t/CP电极相比,MFM-300(In)-e/In电极在相同条件下可以产生更多的•COOH自由基,促进甲酸的高效合成。


这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上,文章的第一作者是英国曼彻斯特大学康欣晨博士。该论文通讯作者为英国曼彻斯特大学杨四海教授、Martin Schröder教授以及中国科学院化学研究所韩布兴院士。


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Quantitative Electro-Reduction of CO2 to Liquid Fuel over Electro-Synthesized Metal-Organic Frameworks

Xinchen Kang, Bin Wang, Kui Hu, Kai Lyu, Xue Han, Ben F. Spencer, Mark D. Frogley, Floriana Tuna, Eric J. L. McInnes, Robert A. W. Dryfe, Buxing Han*, Sihai Yang*, Martin Schröder*

J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c05913


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