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利用稳定Au-C≡C界面构建的传感器对阿尔茨海默症小鼠脑中Fe2+进行实时成像和精准定量

注:文末有本文科研思路分析


分子与电极之间的界面在分子器件和电子设备中起着重要的功能性作用,因为它们直接决定电荷在界面上的传输速度和分子吸附到电极表面的稳定程度。在过去十多年来,硫醇官能化的金电极/纳米颗粒表面(Au-S)被广泛使用。然而,Au-S键在富含生物巯基的活体环境中非常的不稳定,因为已修饰的巯基分子易被其他硫醇取代。近日,华东师范大学田阳点击查看介绍团队通过综合比较Au-S、Au-Se和Au-C ≡ C界面构建的电化学传感器,发现Au-C ≡ C键构建的传感器表现出优异的电化学性能和抗巯基干扰性能,该传感器被成功用于缺血小鼠和阿尔茨海默症小鼠脑中Fe2+的实时监测。

图1. 稳定Au-C≡C界面构建的传感器及应用。


众所周知,利用Au-S键构建的界面被越来越广泛地应用于电化学、荧光、表面增强拉曼、光声检测以及有机薄膜晶体管的制备中。然而,利用Au-S键界面构建的传感器在富含巯基化合物(如GSH)的生物环境中极不稳定,这也是Au-S键界面构建的传感器在活体检测中的一大弊端。华东师范大学田阳团队利用Au-S、Au-Se和Au-C ≡ C键将设计的Fe2+的电化学探针共价修饰到电极上构建了电化学传感器。实验证明,Fe2+电化学探针通过Au-C ≡ C界面组装到电极上之后,氧化峰电流最大,氧化电位最低,电子在该界面传输速度最快且具有出色的抗巯基干扰能力,该实验结果的准确性被理论计算进一步证明。

图2. A-C:基于Au-S键、Au-Se键和Au-C≡C键界面构建的传感器在0.1 M PBS中的循环伏安图;D-E:三种传感器循环伏安图中的势电位(E0' ) 及峰电流(jp)比较(a-c分别从A-C中得到); F-H: Fe2+探针通过Au-S键、Au-Se键和Au-C≡C键吸附到Au电极表面的DFT计算图;I:三种传感器在5 mM GSH中信号的衰减程度;J-L: Au-S、Au-Se和Au-C≡C成键的第一性原理计算。


为进一步提高传感器的准确度,亚甲基蓝被选为内参比分子,因此基于Au-C ≡ C界面构建的比率型Fe2+电化学传感器被成功设计构建。该传感器对Fe2+表现出宽的线性响应范围(0.2-120 μM)、良好的选择性以及高准确度。随后,传感器被成功应用于鼠脑不同脑区Fe2+的实时检测。实验发现,缺血时鼠脑当中的Fe2+浓度明显升高,40分钟内海马区Fe2+由1.18 μM升高到3.88 μM,其它脑区Fe2+浓度也有不同程度的升高。此外,阿尔茨海默症小鼠海马中的Fe2+也被检测到114%的增加。


在以往的报道中,阿尔茨海默症小鼠脑组织中的Fe2+可以通过NMDA受体型Ca2+通道进入神经元。通过利用该Fe2+传感器,结合Fe2+荧光探针、质谱成像技术以及蛋白印记分析等技术,田阳教授团队发现皮层和纹状体的Fe2+还受环腺苷酸(cAMP)的调控,该发现为阿尔茨海默症的发病机理及内在机制分析提供了新的理论依据。


这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是华东师范大学博士研究生张传平,通讯作者是田阳教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

A Robust Au-C≡C Surface: Toward Real-time Mapping and Accurate Quantification of Fe2+ in the Live Brain of AD Model

Chuanping Zhang, Zhichao Liu, Limin Zhang, Anwei Zhu, Fumin Liao, Jingjing Wan, Jian Zhou, Yang Tian

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202006318


导师介绍

田阳

https://www.x-mol.com/university/faculty/49547


科研思路分析


Q:您研究这篇文章的最初目的是什么?

A:我们组一直致力于神经退行性疾病的研究,鼠脑中活性氧、离子、神经递质、氨基酸等物质在病理状态下的变化和联系是我们团队的重要研究内容。我们知道,Au-S键在最近的几十年得到广泛的应用,但对做活体研究的我们来说,Au-S键存在一大弊端,就是其在富含生物巯基分子的生理环境中极不稳定。为解决这一难题,提高传感器在生物体中工作时的稳定性和准确性,我们想到利用别的化学键替代Au-S键构建传感器,因此我们综合比较了基于Au-S键、Au-Se键和Au-C≡C键界面构建的传感器,最终Au-C≡C键界面构建的传感器以高稳定性和优异的电化学性能胜出,解决了我们的难题。


Q:您这项研究可能有哪些应用?

A:就我们而言,这项研究解决了传感器在活体检测中稳定性低的重要难题。更深入地,我们构建的该高稳定性的传感器研究了Fe2+在阿尔茨海默症小鼠脑中内流入细胞地机制,这位阿尔茨海默症的研究提供了新的思路。我们也相信,其他做生物传感器的研究团队也将会从该研究中获得启发。


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