Nat. Commun.：基于单个上转换纳米颗粒的单分子检测技术

利用单个纳米探针精确探测单分子尺度的分子反应过程是纳米科学研究领域的重大技术难点之一。近日，浙江大学材料学院邓人仁研究员课题组，通过与浙江大学光电学院邱建荣教授以及新加坡南洋理工大学高炜博教授团队合作，开发了一种基于高掺杂稀土纳米颗粒内部-表面能量传递（intraparticle-surface energy transfer, i-SET）原理的新型单颗粒上转换纳米探针，首次实现了对纳米颗粒表面的单个有机分子光化学反应过程的定量检测。

基于单个纳米颗粒的纳米光谱探测技术（Single particle spectroscopy）作为对微观尺度分子反应过程探测的有效手段，在分子生物成像、表界面催化反应监测等领域有重要的应用前景。然而，传统的单颗粒发光纳米探针无法有效的探测单分子水平的信号变化。这主要是由于传统发光纳米探针向单分子受体能量转移的效率较低，无法实现有效的目标分子敏化及信号放大。

针对这一问题，邓人仁研究团队设计了一种具备特殊核壳结构的高掺杂铽离子（Tb³⁺）上转换发光纳米颗粒。该上转换纳米颗粒能够通过铽离子之间的能量迁移过程将纳米颗粒内部的光激发能量转移到纳米颗粒表面。这一设计能够极大的增强上转换纳米颗粒给体向有机荧光小分子受体的共振能量转移，提高单个荧光分子受体敏化发光信号1-2个数量级。利用这一原理，项目团队成功在单个上转换纳米颗粒显微光谱中捕捉到了单分子能量受体的荧光信号，并进一步实现了对单个纳米颗粒表面分子水平荧光反应动力学的定量分析。这项成果为进一步开发具有超高灵敏度的单分子纳米探针技术提供了理论基础，将有可能为现有的环境、生物检测技术带来新的突破。

利用纳米颗粒内部-表面能量传递（i-SET）的上转换纳米探针的工作原理。图片来源：Nat. Commun.

基于单颗粒上转换显微光谱的单分子检测技术。图片来源：Nat. Commun.

该研究论文已发表在《自然•通讯》（Nature Communications）杂志，论文通讯作者是邓人仁研究员，第一作者为浙江大学材料学院硕士生周剑。该工作得到了国家重点研发项目、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的大力支持。

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Single-molecule photoreaction quantitation through intraparticle-surface energy transfer (i-SET) spectroscopy

Jian Zhou, Changyu Li, Denghao Li, Xiaofeng Liu, Zhao Mu, Weibo Gao, Jianrong Qiu, Renren Deng

Nat. Commun., 2020, 11, 4297, DOI: 10.1038/s41467-020-18223-z

导师介绍

邓人仁

https://www.x-mol.com/university/faculty/53168

邱建荣

https://www.x-mol.com/university/faculty/70338