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Angew:具有CO2气体折叠功能的单链聚合物粒子作为羧化酶模拟物

实现在常温环境和大气条件下对二氧化碳(CO2)的化学转换是解决当前世界性碳排放问题的重中之重。在自然界中,植物能够依靠细胞内羧化酶(carboxylase)的酶促作用直接转化大气CO2为不同类型的羧酸或羧酸酯类物质,不仅供给植物功能需要,同时实现了植物的“固碳”过程。人工模拟羧化酶的生物结构和催化原理将有望获得合成类的羧化酶模拟物,在更温和的条件下实现对大气CO2的高效转化。

近年来,单链聚合物纳米粒子(single-chain polymer nanoparticle, SCNP)作为一类具有链内可控折叠行为的大分子材料,在纳米催化领域取得了快速发展。在前期研究的基础上,复旦大学闫强点击查看介绍课题组开发了一种具有CO2气体折叠功能的单链聚合物粒子,并将其作为羧化酶的模拟物,实现了在室温下、较低分压下对CO2气体的直接催化转化。该单链粒子在催化反应结束后能够自动解折叠、回复链松弛的催化休眠态,而在补充CO2后可再次折叠进入催化活性态,实现可循环的催化功能;并表现出对不同C-H底物(sp3/sp2/sp)的CO2插入活性。


该单链纳米粒子由含大位阻的三芳基硼与三芳基膦侧基的单体可控聚合而成,其中硼、磷侧基分别充当受阻路易斯酸碱对,能够在低浓度下与CO2气体发生反应,形成链内折叠的单链粒子,其中CO2作为链内交联的分子节点。该交联过程不仅驱动形成了单链折叠的粒子,并且高度活化了CO2。在加入不同C-H底物后,可催化CO2对C-H键的插入反应,针对不同类型的C-H键均具有较高的催化效率和普适性。由于该单链粒子中基本催化单元形成了P-CO2-B动态键,弱化了C=O键的键能,这与生物体内羧化酶折叠腔内氨基酸残基对CO2的多齿配位结构与作用类似,因此可以认为该单链聚合物纳米粒子是一类人工羧化酶模拟物。


相关论文发表于Angew. Chem. Int. Ed.,该工作主要由复旦大学硕士生曾荣金完成。


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CO2-Folded Single-Chain Nanoparticles as Recyclable, Intensified Carboxylase Mimics

Rongjin Zeng, Liang Chen, Qiang Yan

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202006842


导师介绍

闫强

https://www.x-mol.com/university/faculty/62608


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