AgSnSe-1材料优异的性能突出表现在：（1）利用有机模板诱导形成的贯穿孔道结构展现出均一的孔腔尺寸分布特点，这有助于精准地营造高选择性的吸附位点，使AgSnSe-1能够快速地对Cs⁺离子进行吸附（q_m = 174.4 mg g^-1），而对Sr²⁺离子无吸附效果，其分离因子SF_Cs/Sr高达121.4。（2）基于M–Se（M = Ag, Sn）配位键构筑的开放框架结构赋予了AgSnSe-1高的机械强度，不易碎裂、粉化，适用于交换柱的填充。而基于该材料填充的离子交换柱能够对大量连续流动的Cs⁺/Sr²⁺混合溶液（C₀^Cs= C₀^Sr  ≈ 6ppm, 10000 bed volumes）进行处理，Cs⁺和Sr²⁺的移除率分别为99.9%和0 ± 5.5%，实现了两种离子的完全分离。（3）AgSnSe-1具有极强的酸碱稳定性（pH = 1-12）和耐辐照能力（200 kGy-β 辐照、100 kGy-γ辐照），有助于应对放射性废液处理处置的高酸度、高辐照性环境。（4）离子交换过程中，材料中Se元素的释放量极低（≤ 25 μg L^-1），符合WHO组织颁布的饮用水标准（≤ 40 μg L^-1），体现了该材料的环境友好性。（5）吸附的Cs⁺能够容易地进行洗脱，有利于材料的重复利用和裂变同位素的回收。

图1 利用AgSnSe-1对混合的Cs⁺、Sr²⁺离子进行分离示意图。

图2 （a-c）AgSnSe-1的PXRD衍射峰位置和单胞参数在吸附Cs⁺离子之后的变化趋势；（d-k）交换前后材料中的有机胺阳离子和Cs⁺的位置，以及无机框架和孔道尺寸在离子交换前后的变化。

图3 AgSnSe-1对单一和混合的Cs⁺、Sr²⁺离子的（a-c）吸附动力学、（d-e）等温吸附曲线及（g）交换产物的PXRD谱图。（h,i）AgSnSe-1填充的离子交换柱装置及其对10000 bed volumes的Cs⁺、Sr²⁺混合溶液（C₀^Cs = C₀^Sr≈ 6ppm）进行分离的效果图。

图4 （a）不同浓度的Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺共存离子对Cs⁺交换活性的影响。（b）Cs⁺的交换活性随溶液pH的变化趋势及（c）交换后产物的PXRD谱图。（d,e）Cs⁺离子交换产物经过K⁺离子溶液洗脱后的SEM、mapping及PXRD谱图。

该项工作聚焦核废液后处理这一全球性的前沿课题，以¹³⁷Cs-⁹⁰Sr间的高效分离为功能导向，从物质组成和结构设计的角度推动研发新型无机离子交换剂，为裂变同位素的处置和回收利用提供了新的研究思路。

该成果作为内封面文章发表在Inorganic Chemistry上，天津理工大学硕士生丁冬和天津师范大学程琳讲师为该论文的第一作者，天津理工大学的王凯耀副研究员为论文的通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、天津市自然科学基金、天津市“131”创新型人才培养工程等项目的支持。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Efficient Cs⁺−Sr²⁺ Separation over a Microporous Silver Selenidostannate Synthesized in Deep Eutectic Solvent

Dong Ding, Lin Cheng, Kai-Yao Wang,* Hua-Wei Liu, Meng Sun, and Cheng Wang

Inorg. Chem., 2020, 59, 14, 9638-9647. DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c00770

相关论文链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cc/d0cc00441c#!divAbstract

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c9cc06906b#!divAbstract

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/cc/c8cc01614c#!divAbstract

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.9b01302

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.9b01779

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.8b02610

王凯耀副研究员简介

王凯耀，天津理工大学副研究员，硕士生导师。2016年于德国Jacobs University获博士学位（special distinction），回国后任职于天津理工大学工作至今。入选天津市“131”创新型人才培养工程第三层次，天津市高校“青年后备人才培养计划”。目前主持国家自然科学基金、天津市自然科学基金、结构化学国家重点实验室开放基金、国家光电子晶体材料工程技术研究中心开放基金等项目。长期从事晶体硫属化物功能材料的设计合成与结构研究，重点开发此类材料在高释热、长寿命裂变同位素的吸附分离、有机污染物的光催化降解、可逆热致变色、负热膨胀等方面的应用。以第一作者/唯一通讯作者在Coord. Chem. Rev.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.、J. Mater. Chem. A、Chem.-Eur. J 等期刊发表SCI论文20余篇。

https://www.x-mol.com/university/faculty/49738