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Inorg. Chem.内封面:开放框架金属硒化物用于Cs⁺-Sr²⁺高效分离

137Cs(t1/2= 30.2 a,β/γ-emitting)和90Sr(t1/2 = 28.8 a,β-emitting)是核废液中的高释热裂变产物。将两者进行有效分离不仅有助于简化核废液的后续处理流程,同时,回收的137Cs和90Sr经过纯化可以用来制备核电池和同位素辐射源,应用于航空航天、核潜艇制造、肿瘤治疗、液面及密度测量、静电除尘、食品消毒等诸多领域,实现裂变同位素的综合利用价值。


天津理工大学新能源材料与低碳技术研究院的王凯耀副研究员领导的科研小组围绕放射性核素吸附、回收的关键问题,基于结构设计-精准合成-性能优化的研究思路,开展新型有机-无机杂化硫属化物晶体材料的合成方法学及其对长寿命裂变同位素137Cs、90Sr的吸附研究,并已获得了一系列研究成果(Chem. Commun., 2018, 54, 4806-4809; Chem. Commun., 2019, 55, 13884-13887; Inorg. Chem., 2019, 58, 2942-2953; Inorg. Chem., 2019, 58, 12832-12842; Inorg. Chem., 2019, 58, 10184-10193; Chem. Commun., 2020, 56, 3409-3412)。


最近,该团队对硫化物离子交换材料在酸碱耐受性、机械强度、分离效果等方面存在的不足进行了审视和总结,提出将研究内容转到开放框架金属硒化物体系,利用绿色、安全的低共熔溶剂热技术(Deep Eutectic Solvothermal Synthesis)合成出耐酸碱、耐辐照的三维微孔异金属硒化物材料[NH3CH3]0.5[NH2(CH3)2]0.25Ag1.25SnSe3(AgSnSe-1),并凭借该材料独特的吸附选择性实现了137Cs-90Sr之间的高效分离



AgSnSe-1材料优异的性能突出表现在:(1)利用有机模板诱导形成的贯穿孔道结构展现出均一的孔腔尺寸分布特点,这有助于精准地营造高选择性的吸附位点,使AgSnSe-1能够快速地对Cs+离子进行吸附(qm = 174.4 mg g-1),而对Sr2+离子无吸附效果,其分离因子SFCs/Sr高达121.4。(2)基于M–Se(M = Ag, Sn)配位键构筑的开放框架结构赋予了AgSnSe-1高的机械强度,不易碎裂、粉化,适用于交换柱的填充。而基于该材料填充的离子交换柱能够对大量连续流动的Cs+/Sr2+混合溶液(C0Cs= C0Sr  ≈ 6ppm, 10000 bed volumes)进行处理,Cs+和Sr2+的移除率分别为99.9%和0 ± 5.5%,实现了两种离子的完全分离。(3)AgSnSe-1具有极强的酸碱稳定性(pH = 1-12)和耐辐照能力(200 kGy-β 辐照、100 kGy-γ辐照),有助于应对放射性废液处理处置的高酸度、高辐照性环境。(4)离子交换过程中,材料中Se元素的释放量极低(≤ 25 μg L-1),符合WHO组织颁布的饮用水标准(≤ 40 μg L-1),体现了该材料的环境友好性。(5)吸附的Cs+能够容易地进行洗脱,有利于材料的重复利用和裂变同位素的回收。

图1 利用AgSnSe-1对混合的Cs+、Sr2+离子进行分离示意图。


图2 (a-c)AgSnSe-1的PXRD衍射峰位置和单胞参数在吸附Cs+离子之后的变化趋势;(d-k)交换前后材料中的有机胺阳离子和Cs+的位置,以及无机框架和孔道尺寸在离子交换前后的变化。


图3 AgSnSe-1对单一和混合的Cs+、Sr2+离子的(a-c)吸附动力学、(d-e)等温吸附曲线及(g)交换产物的PXRD谱图。(h,i)AgSnSe-1填充的离子交换柱装置及其对10000 bed volumes的Cs+、Sr2+混合溶液(C0Cs = C0Sr≈ 6ppm)进行分离的效果图。


图4 (a)不同浓度的Na+、K+、Mg2+、Ca2+共存离子对Cs+交换活性的影响。(b)Cs+的交换活性随溶液pH的变化趋势及(c)交换后产物的PXRD谱图。(d,e)Cs+离子交换产物经过K+离子溶液洗脱后的SEM、mapping及PXRD谱图。


该项工作聚焦核废液后处理这一全球性的前沿课题,以137Cs-90Sr间的高效分离为功能导向,从物质组成和结构设计的角度推动研发新型无机离子交换剂,为裂变同位素的处置和回收利用提供了新的研究思路。


该成果作为内封面文章发表在Inorganic Chemistry上,天津理工大学硕士生丁冬和天津师范大学程琳讲师为该论文的第一作者,天津理工大学的王凯耀副研究员为论文的通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、天津市自然科学基金、天津市“131”创新型人才培养工程等项目的支持。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Efficient Cs+−Sr2+ Separation over a Microporous Silver Selenidostannate Synthesized in Deep Eutectic Solvent

Dong Ding, Lin Cheng, Kai-Yao Wang,* Hua-Wei Liu, Meng Sun, and Cheng Wang

Inorg. Chem., 2020, 59, 14, 9638-9647. DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c00770


相关论文链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cc/d0cc00441c#!divAbstract

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c9cc06906b#!divAbstract

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/cc/c8cc01614c#!divAbstract

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.9b01302

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.9b01779

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.8b02610


王凯耀副研究员简介

王凯耀,天津理工大学副研究员,硕士生导师。2016年于德国Jacobs University获博士学位(special distinction),回国后任职于天津理工大学工作至今。入选天津市“131”创新型人才培养工程第三层次,天津市高校“青年后备人才培养计划”。目前主持国家自然科学基金、天津市自然科学基金、结构化学国家重点实验室开放基金、国家光电子晶体材料工程技术研究中心开放基金等项目。长期从事晶体硫属化物功能材料的设计合成与结构研究,重点开发此类材料在高释热、长寿命裂变同位素的吸附分离、有机污染物的光催化降解、可逆热致变色、负热膨胀等方面的应用。以第一作者/唯一通讯作者在Coord. Chem. Rev.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.、J. Mater. Chem. A、Chem.-Eur. J 等期刊发表SCI论文20余篇。


https://www.x-mol.com/university/faculty/49738


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