Chem. Mater.┃近红外长余辉发光的钙钛矿结构材料

英文原题：Near-Infrared Persistent Luminescence in a Cr³⁺-Doped Perovskite for Low-Irradiance Imaging

通讯作者：林利添，广东省稀有金属研究所；孟建新，暨南大学；李风煜，暨南大学

作者：Lijuan Huang, Litian Lin,* Wei Xie, Zicong Qiu, Haiyong Ni, Hongbin Liang, Qiang Tang, Liwei Cao, Jian-Xin Meng,* Fengyu Li*

近红外长余辉发光材料作为一类多功能的材料平台，在具有实时成像要求的生物医学和材料化学应用领域受到广泛关注。然而，在如生物成像、癌症转移追踪与治疗等方面的实际应用当中，由于主流长余辉发光材料的余辉在人体内难以被安全激活，大大限制了其应用。深红光–近红外光具有较高的组织穿透性，发展能够被低照度深红光-近红外光有效激活的近红外长余辉发光材料，是解决这一问题的关键。

暨南大学（李风煜教授和孟建新教授团队）报道了一种新型的稀土基近红外长余辉发光材料：Na_0.5Gd_0.5TiO₃:Cr³⁺，该材料具有钙钛矿结构（图1a）。在低照度（~2.5 μW•mm^-2）的深红光（~650 nm）充能后，该材料可实现比主流镓基近红外长余辉发光材料强100倍的余辉发光（~760 nm），发光来源于Cr³⁺²E→⁴A₂跃迁（图1b）。通过实验与所构建的基质相对能级图（HRBE），他们提出了一种新的充能机理，即单光子充能过程。材料导带底 （CBM） 能级与Cr³⁺⁴T₂激发态能级之间的能量差导致Cr³⁺⁴T₂→⁴A₂跃迁，使得深红光–近红外光能更好地充能。TL积分强度与充能照度的关系曲线表明，Na_0.5Gd_0.5TiO₃:Cr的充能过程为单光子过程。被低照度深红光-近红外光有效充能的特殊性质，使得处于体内的Na_0.5Gd_0.5TiO₃:Cr的余辉能够被体外的深红-近红外光辐照有效激活，所需的辐照光照度明显低于激光对生物组织的安全暴露极限（650 nm，2.0×10³ μW•mm^-2），因此可以随时、安全地实现高灵敏、高信噪比体内成像，在长时间的监视追踪时完全不再受制于材料余辉时间的限制（图1c, d）。

图1. a） Na_0.5Gd_0.5TiO₃钙钛矿的结果与XRD谱图，b） 基质相对（HRBE）能级图， c）重复充能后的余辉衰减曲线，d） 组织透过衰减成像。

该工作揭示了材料CBM能级与Cr³⁺⁴T₂激发态能级之间的能量差，将显著影响深红光–近红外光的充能过程与充能效率，为发展新型近红外长余辉发光材料和发光机理提供了新启发。这一成果近期发表在Chemistry of Materials 上。

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Near-Infrared Persistent Luminescence in a Cr³⁺-Doped Perovskite for Low-Irradiance Imaging

Lijuan Huang, Litian Lin*, Wei Xie, Zicong Qiu, Haiyong Ni, Hongbin Liang, Qiang Tang, Liwei Cao, Jian-Xin Meng*, Fengyu Li*

Chem. Mater., 2020, DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c00807

Publication Date: June 3, 2019

Copyright © 2020 American Chemical Society

（本稿件来自ACS Publications）