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水致变色CsPbBr3纳米晶的防伪应用

能对外部刺激产生快速响应的智能发光材料,因其在智能窗户、信息存储、信息加密和防伪等众多领域的潜在应用而受到了广泛的关注。根据外部刺激来源的不同,智能发光材料可分为机械致变色、热致变色、光致变色、水致变色等。其中,对水或湿气有响应的水致变色材料因其独特的优势(例如成本低、操作简单和响应速度快),在湿度传感器、复写材料、防伪材料中都表现出可观的应用前景。


近日,苏州大学张桥教授(点击查看介绍)团队首次报道了空间限域的CsPbBr3纳米晶体材料的水致变色现象:当CsPbBr3纳米晶材料负载到多孔材料中,利用水的浸润和挥发,可实现在荧光相CsPbBr3和非荧光相CsPb2Br5之间的可逆转变。


近年来,全无机铅卤素钙钛矿CsPbX3 (X=Cl-, Br-, I-) 荧光材料广受关注,并在智能荧光材料领域占据了一席之地。已有部分报道证明,外部刺激例如水、热、盐、胺等都会使得CsPbX3发生光学性质的变化。但这种光学性质的变化往往是不可逆的。如何实现CsPbX3材料的荧光可逆,对于其在智能领域中的应用至关重要。


苏州大学张桥教授课题组提出了一种空间限域的策略,实现了CsPbBr3材料的发光性质可逆转换。他们将CsPbBr3纳米晶体限域生长在介孔二氧化硅的孔洞中(CsPbBr3 NCs@MSNs),分别通过暴露于湿气或空气中干燥的方法来实现发光结构CsPbBr3纳米晶和不发光结构CsPb2Br5纳米晶之间的可逆变化。CsPbBr3纳米晶表面无配体且处于限域空间中,当水浸润时,CsPbBr3晶体中的部分CsBr会溶解在水中,形成无荧光的CsPb2Br5晶体;但溶解的Cs+和Br-离子并不会被水带走,而是在限域的孔洞中留在CsPb2Br5纳米晶附近。当孔洞中溶解有Cs+和Br-离子的水蒸发后,CsBr会重新与CsPb2Br5结合,重新结晶形成强荧光的CsPbBr3纳米晶。这种荧光可逆过程具有良好的循环特性,在数十个循环中仍然保持相当的稳定性。整个过程可用以下反应式表示:

这种CsPbBr3 NCs@MSNs复合材料,由于具有较小的颗粒尺寸以及带负电荷的表面,能够代替普通激光打印墨粉,进行精确高速的激光打印,实现荧光图案的个性化定制。激光打印出来的图案依然保持荧光可逆特性。鉴于其简单的制备方法、低廉的成本、优异的荧光转换性能,该CsPbBr3 NCs@MSNs复合材料有望广泛应用在防伪、湿度检测器等智能领域。

这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上,文章的第一作者是苏州大学的研究生于晓雅、吴林忠杨迪,共同通讯为曹暮寒研究员和张桥教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Hydrochromic CsPbBr3 Nanocrystals for Anti‐Counterfeiting

Xiaoya Yu, Linzhong Wu, Di Yang, Muhan Cao*, Xing Fan, Haiping Lin, Qixuan Zhong, Yong Xu, Qiao Zhang*

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202005120


张桥教授简介


2004年和2007年于中国科学技术大学分别获得学士和硕士学位;2012年于美国加州大学河滨分校获得化学博士学位;2012年至2014年在美国加州大学伯克利分校和劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后研究。2014年3月加入苏州大学功能纳米与软物质研究院,被聘为教授、博士生导师。研究领域包括:基于贵金属的多相复合催化材料;光电功能材料的自组装与界面构筑;基于生物仿生的功能材料的设计与制备。


https://www.x-mol.com/university/faculty/18403


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:我们课题组的研究兴趣之一是铅卤钙钛矿材料的可控制备和应用。在之前的工作中,我们发现Cs4PbX6纳米晶体可以看作是Cs-rich的结构,且CsX在水中溶解度极高,可以利用水引发CsX剥离的方法,实现Cs4PbX6到CsPbX3纳米晶体的单向转化。该无荧光的Cs4PbX6纳米晶体可通过手绘或印刷的方式,制备各种无荧光的隐形图案,在水处理时转化为有明亮荧光的CsPbX3,可用于防伪领域。然而目前围绕钙钛矿材料的荧光可逆切换的报道十分有限,如何利用水处理来实现荧光可逆切换便成为了我们的研究目标。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:本项研究中最大的挑战是如何实现其在防伪方面的应用的过程,我们充分利用产物粒径合适的特点,找到激光打印的条件并优化,以获得快速、高效且分辨率较高的打印效果。在这个过程中,我们课题组在探究钙钛矿材料防伪领域的应用方面的经验积累起了至关重要的作用。


Q:该研究成果可能有哪些重要的应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:针对目前人们对水致变色荧光材料的选择有限以及它们在相关潜在应用中的可逆性能差等问题,我们首次利用水作为外部刺激,实现了有荧光的CsPbBr3和无荧光的CsPb2Br5之间的可逆转换。我们还使用了不同的多孔材料(例如介孔二氧化硅SBA-15、Al2O3和滤纸等)成功实现了该可逆转换过程,验证了该方法的普适性良好,从而进一步证实了所提出的机理。同时,由于产物的粒径合适,可以通过激光打印实现批量化的个性图案定制,因此其在防伪方面显示出广阔的应用前景。这是目前首次发现CsPbBr3纳米晶体具有水致变色特性。这一发现不仅可以揭示钙钛矿材料相关的荧光转换特性,而且可以为CsPbBr3纳米晶体的应用提供一些新的思路。我们相信这项研究成果为相关防伪材料的设计与制备提供了一种性能优异且可产业化制备的方法,将对相关领域的发展产生推动作用。


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