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缺陷碳氧还原电催化材料设计制备及其催化机制

近年来,纳米碳基材料有望替代传统的非金属材料、直接作为氧还原(ORR)电催化剂应用于能量转换器件中,因此成为研究的焦点。研究人员相继开发了以氮(N)原子为主的杂原子掺杂策略和碳缺陷工程策略,实现了碳骨架的电子结构的重新分布、有效活化了π电子,从而赋予碳材料显著的电催化ORR性能。同时,在复杂的N掺杂缺陷碳体系中,掺N位点存在明显的边缘效应,导致碳边缘缺陷处掺N位点的ORR活性高于其他位置。因此,合理设计和构建杂原子掺杂位点的碳缺陷机构、进而调控优化碳骨架电荷分布,有望进一步提升其ORR活性。


南京航空航天大学材料科学与技术学院梁彦瑜教授、来庆学博士课题组开发了类嵌段共聚物PU作为高效纳米碳前驱物,通过将碳源、氮源和牺牲模板有效集成在PU分子结构中,实现了氮掺杂二维涡轮缺陷碳纳米筛(NDC)材料的可控构筑(如图1所示)。该材料在碱性条件下展现出优异的ORR电催化活性。

图1. 类嵌段共聚物PU衍生NDC的制备及其微观结构


XPS和Raman分析进一步建立了可靠的构-效关系,表明石墨化“谷底”氮和N掺杂碳缺陷对催化活性的决定性作用。DFT理论计算表明,石墨化“谷底”N掺杂的边缘碳缺陷结构的ORR反应能垒最低(ΔG=0.56 eV),展现出最佳的理论ORR催化活性,与实验结果一致(如图2所示)。该工作为分子水平合理设计开发缺陷碳基ORR电催化剂以及深入了解其ORR电催化机理开辟了一条新途径。

图2. DFT优化N掺杂/无N掺杂的边缘碳缺陷模型及其ORR自由能图谱


这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是南京航空航天大学来庆学博士,通讯作者是来庆学博士和梁彦瑜教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Optimal Configuration of N-Doped Carbon Defects in 2D Turbostratic Carbon Nanomesh for Advanced Oxygen Reduction Electrocatalysis

Qingxue Lai, Jing Zheng, Zeming Tang, Da Bi, Jingxiang Zhao, Yanyu Liang

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202000936


导师介绍

梁彦瑜

https://www.x-mol.com/university/faculty/40609


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