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定量开发光诱导电子转移发光材料的理论描述符

近日,中科院大连化物所徐兆超研究员(点击查看介绍)、新加坡科技设计大学刘晓刚教授(点击查看介绍)与韩国浦项科技大学Chang Young-Tae教授团队,合作发现了定量开发光诱导电子转移材料的描述符。


光诱导电子转移 (photoinduced electron transfer, PET) 是物质和物质间吸收、转移、转换能量的主要光物理过程之一。通过PET过程调控荧光染料的荧光强度成为发展荧光探针和生物传感器的主要信号传导机制。例如,PET荧光探针与被检测物的结合可以抑制其PET的发生,从而显著提高其量子产率;该探针具有灵敏度高、可视性强、时空分辨率高的特点。准确地定量预测PET荧光染料的量子产率对合理开发新型PET探针具有重要意义。


该研究团队在对荧光分子构效关系深刻理解的基础上,通过“大数据、计算化学、实验”相结合的研究方式,发现了能够半定量描述PET荧光染料量子产率的理论描述符ΔE,即荧光团和受体的前线轨道能极差


研究团队计算了140种meso位苯基取代的具有荧光团-受体结构的荧光染料的前线轨道能极差,发现定量预测PET探针量子产率的参数ΔE的阈值为反直觉的~0.6 eV。当ΔE<~0.6 eV时,PET被激活,荧光团在极性溶剂中的量子产率很低(<2%);相反,当ΔE>~0.6 eV,PET被抑制,荧光团的量子产率在所有介质中均较高(>20%)。研究团队也通过局域激发态通过交叉点到电子转移态的理论模型解释了ΔE描述符的本质。粘度实验和瞬态吸收光谱进一步支持了该模型。


基于对PET过程的理解和ΔE的指导,该团队成功设计了免洗成像的脂滴和线粒体染料,并开发了基于PET机理的AIE材料。


更重要的是,ΔE能准确预测包括BODIPY、荧光素、罗丹明和硅罗丹明在内的多种荧光团的量子产率。描述符ΔE使研究人员能够定量设计各种可用于生物成像的PET探针,也能作为一个有效的指标高效指导设计众多具有AIE性质的发光材料。


相关成果发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上。文章的共同第一作者包括新加坡科技设计大学的迟伟杰博士和中科院大连化物所的陈婕、刘文娟


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

A General Descriptor ΔE Enables the Quantitative Development of Luminescent Materials based on Photoinduced Electron Transfer

Weijie Chi, Jie Chen, Wenjuan Liu, Chao Wang, Qingkai Qi, Qinglong Qiao, Tee Meng Tan, Kangming Xiong, Xiao Liu, Keegan Kang, Young-Tae Chang, Zhaochao Xu, Xiaogang Liu

J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 6777-6785, DOI: 10.1021/jacs.0c01473


导师介绍

徐兆超

https://www.x-mol.com/university/faculty/22757

刘晓刚

https://www.x-mol.com/university/faculty/67660


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