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Nat. Commun.:高稳定、高活性纳米金催化剂的可控合成

纳米金催化剂在一氧化碳氧化、丙烯环氧化、醇醛的选择性氧化等众多反应中具有独特的催化反应性能,被认为是一种极具工业应用前景的催化剂。但是纳米金颗粒在高温焙烧或者催化反应过程(甚至低温催化反应)中容易烧结或聚集,导致其催化稳定性较差,极大地限制了纳米金催化剂的工业应用进程。因此,开发高稳定性的纳米金催化剂成为相关领域的研究重点之一。目前,通过金属载体强相互作用、氧化物包裹、分子筛孔道限制等多种方式,可以极大改善纳米金催化剂的稳定性,但是这些方法通常以牺牲部分活性位点为代价,因此纳米金催化剂的催化反应活性较差。


近日,中科院大连化学物理研究所的金催化剂设计与选择氧化研究组(DNL0809)黄家辉研究员团队和催化与新材料研究中心乔波研究员团队、燕山大学孙科举教授团队合作,在金催化研究方面取得重要进展,发展了一种兼具高活性以及高稳定性的纳米金催化剂的合成新策略

图1. 氧化硅修饰Au/TiO2催化剂的电镜图


研究团队通过共沉淀的方式,将金和硅前躯体一步负载到氧化钛载体表面,实现了金物种和氧化硅物种的原子级混合,并通过随后的焙烧过程,形成了仅有几个原子层厚度的氧化硅薄膜包裹的纳米金催化剂。该催化剂通过氧化硅对载体和金的包裹,展现了非常高的抗烧结性能,经过800 ℃的高温焙烧后,载体没有发生明显的相变,同时金颗粒尺寸可以保持在6 nm左右。同时,该催化剂具有良好的CO氧化性能,在0 ℃就可以实现CO的全转化。实验和理论计算表明,氧化硅的包裹不仅抑制了金颗粒的长大,同时薄层氧化硅与金颗粒形成的丰富的Au-O-Si键可以促进CO氧化反应过程中氧气的吸附和活化,使催化剂具有极高的催化反应活性。本研究为新型高稳定、高活性纳米金催化剂的开发提供了新思路。

图2. 不同催化剂的催化性能图


相关成果发表于《自然-通讯》(Nature Communications)上。文章的第一作者是大连化学物理研究所金催化剂设计与选择氧化研究组(DNL0809)硕士研究生张云来张军博士。相关工作得到国家自然科学基金委、中科院变革性洁净能源关键技术与示范先导专项(A)等项目的资助。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Boosting the catalysis of gold by O2activation at Au-SiO2 interface

Yunlai Zhang, Junying Zhang, Bingsen Zhang, Rui Si, Bing Han, Feng Hong, Yiming Niu, Li Sun, Lin Li, Botao Qiao, Keju Sun, Jiahui Huang, Masatake Haruta

Nat. Commun., 2020, 11, 558, DOI: 10.1038/s41467-019-14241-8


导师介绍

黄家辉

https://www.x-mol.com/university/faculty/22677

乔波涛

https://www.x-mol.com/university/faculty/49898


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