PAA功能化长针海胆状Pt纳米结构催化氧还原反应

直接甲醇燃料电池具有比能量高、清洁、结构简单、安全方便等优点，在便携式电子设备和汽车电源等领域具有广泛的应用前景。在直接甲醇燃料电池中，Pt基纳米材料是阴极氧还原（ORR）首选催化剂。然而，ORR动力学迟缓、催化剂稳定性差、醇渗透等问题限制直接甲醇燃料电池的商业化进程。

近日，陕西师范大学材料科学与工程学院陈煜教授（点击查看介绍）研究组首次报道了聚烯丙基胺（PAA）功能化的具有长针海胆形态的Pt纳米结构物对氧还原反应的催化性能研究。他们采用简单的液相还原法，在PAA水溶液中，使用水合肼还原Pt^II前驱体成功得到PAA功能化的具有长针海胆形态的Pt纳米结构物（Pt-LSSUs@PAA, Figure 1）。这种高度分枝的三维结构可有效抑制奥斯特瓦尔德熟化，改进电催化剂的稳定性。此外，PAA与Pt的强烈相互作用有效调节Pt电子结构，PAA分子中–NH₂官能团质子化显著提高Pt表面质子浓度，从而提高ORR动力学（Figure 2）。特别地，Pt-LSSUs@PAA表面的PAA层可充当“分子窗纱”有效地阻止体积较大的醇分子通过，而允许体积较小的氧气分子通过，从而显示出良好的ORR选择性（Figure 3）。

Figure 1. (A) Typical FESEM and (B) TEM images of Pt-LSSUs@PAA nanostructures. (C) TEM image of an individual Pt-LSSUs@PAA nanostructure. (D) Digital photograph of diadema antillarum long-spined sea urchin. (E) SAED pattern of an individual Pt-LSSUs@PAA nanostructure. (F) The magnified FESEM image of Pt-LSSUs@PAA nanostructures.

Figure 2. (A) CV curves for Pt-LSSUs@PAA nanostructures and Pt black in N₂-saturated 0.5 M H₂SO₄ solutions at 50 mV s^–1. (B) ORR polarization curves for Pt-LSSUs@PAA nanostructures and Pt black in O₂-saturated 0.5 M H₂SO₄ solution at 5 mV s^–1 rotation rate of 1600 rpm. Insert in Figure 5B: i_k for Pt-LSSUs@PAA nanostructures and Pt black at different potentials.

Figure 3. (A) CV curves for Pt-LSSUs@PAA nanostructures and Pt black in N₂-saturated 0.5 M H₂SO₄ solution with 1 M CH₃OH at 50 mV s^–1.. (B) ORR polarization curves of Pt-LSSUs@PAA nanostructures and Pt black in O₂-saturated 0.5 M H₂SO₄  solution with 1 M CH₃OH at 5 mV s^–1  and rotation rate of 1600 rpm.

该研究成果发表在ACS Catalysis，第一作者是硕士研究生徐广蕊。

该研究工作得到了国家自然科学基金委、陕西省自然科学基金委、中央高校基金、陕西师范大学研究生创新基金的支持。

该论文作者为：Guang-Rui Xu, Bin Wang, Jing-Yi Zhu, Feng-Yi Liu, Yu Chen, Jing-Hui Zeng, Jia-Xing Jiang, Zong-Huai Liu, Ya-Wen Tang, Jong-Min Lee

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.6b01440

Morphological and Interfacial Control of Platinum Nanostructures for Electrocatalytic Oxygen Reduction

ACS Catal., 2016, 6, 5260-5267, DOI: 10.1021/acscatal.6b01440.

陈煜教授简介

陈煜 博士、教授，2009年于南京大学获得博士学位，现为陕西师范大学材料科学与工程学院教授。

陈煜教授

目前主要从事特殊形貌金属纳米晶的生长机理和催化/电催化性能研究。近年作为通讯作者在Nano Energy，NPG Asia Materials，ACS Catalysis，Nanoscale，Nano Research，ACS Applied Materials & Interfaces等期刊发表SCI论文70余篇（ESI高被引论文9篇），目前H-index为27。

http://www.x-mol.com/university/faculty/26750

X-MOL催化领域学术讨论QQ群（210645329）