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压力调控CdSe/CdS核壳纳米晶构型转变

注:文末有研究团队简介及本文科研思路分析


核壳半导体纳米晶因其广泛应用而吸引了很多研究者的目光。CdSe核外延生长CdS壳可以显著改善CdSe纳米晶的荧光效率以及化学和热稳定性。核壳之间因弹性模量差异产生的应力,是导致CdSe/CdS纳米晶的荧光随着CdS壳层厚度增加而红移的主要原因。那么,外界压力对CdSe/CdS纳米晶的影响是否和核壳间的内应力相同呢?近日,吉林大学肖冠军教授(点击查看介绍)团队创新性引入压力效应调控能带结构,成功实现了压力下的核壳构型转变,发现高压下准II型CdSe/CdS半导体纳米晶逐渐向I型核壳结构转变


通过调节电子-空穴波函数的重叠以及库仑激子-激子相互作用,可以有效控制核壳纳米晶的电子结构。近年来,研究者发现CdTe/ZnSe核壳纳米晶随着ZnSe壳层厚度的增加逐渐从I型半导体转变为II型半导体。高压作为一种特殊的热力学手段,可以显著改变目标纳米晶的电子结构以及发光性质。至今,针对外加压力与内应力的关联以及外界压力对核壳材料构型影响的研究尚且相对空白。


半导体核壳构型的转变一般是通过电子和空穴在空间上的分离情况来判定。CdSe/CdS核壳纳米晶荧光寿命的减少表明高压下电子逐渐束缚在CdSe核内,表明在I型半导体纳米晶中较小的电荷分离。同时,荧光寿命中的快成分比例随压力增加而增大,这也进一步表明了俄歇复合的增强,从而导致转变成I型后的CdSe/CdS纳米晶的荧光强度随之减弱。此外,针对一系列不同壳层厚度的CdSe/CdS纳米晶,作者发现由于壳层较厚的CdSe/CdS纳米晶电荷空间分离较大,核壳构型转变的压力点也随之提高。


由于CdSe纳米晶的晶格常数比CdS纳米晶大,所以CdS纳米晶在CdSe/CdS核壳界面处受到拉伸应变,从而导致CdS壳的导带能级降低,而CdSe核的导带则受到压缩应变,使得CdSe核的导带能级升高。这种变化减小了核壳组分之间的导带能级差,使得电子难以束缚在核内,因此在常压下CdSe/CdS核壳纳米晶为准II型半导体结构。CdS壳层厚度的增加会提高核壳界面间应力,进一步减弱内核对电子的束缚。高压下由于外壳对内核的保护,外界压力对CdSe内核的影响相对较小,其构型主要决定于压力下CdS外壳的电子结构。外界压力导致CdS壳的导带能级升高,最终增大CdSe核与CdS壳之间的导带能级差,从而将电子完全束缚在核内,最终形成了I型核壳结构。本工作阐明了外界压力在改善核壳结构纳米材料的电子和光学性质方面的重要应用前景。


这一成果近期发表在The Journal of Physical Chemistry Letters 上,该论文是在吉林大学邹勃教授、刘寒雨教授和中科院大连化物所隋来志博士的支持下共同完成的,文章的第一作者是吉林大学硕士研究生吕鹏飞,通讯作者是吉林大学肖冠军教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Pressure-Tuned Core/Shell Configuration Transition of Shell Thickness-Dependent CdSe/CdS Nanocrystals

Pengfei Lv, Ying Sun, Laizhi Sui, Zhiwei Ma, Kaijun Yuan, Guorong Wu, Chuang Liu, Ruijing Fu, Hanyu Liu, Guanjun Xiao,* Bo Zou

J. Phys. Chem. Lett., 2020, 11, 920-926, DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b03650


肖冠军教授简介


肖冠军,吉林大学超硬材料国家重点实验室教授、博士生导师。吉林省优秀青年人才基金获得者。2013年于吉林大学取得博士学位,师从邹广田院士和邹勃教授。他长期从事高压物理研究,利用“高压”这个独特的热力学参量,构筑非平衡态热力学过程,系统地研究了低维材料的光学特性和结构相变,为设计和制备具有特定功能的低维材料提供了新方法,在压力开关、压力传感、防伪和信息存储等领域具有重要的潜在应用。近年来,以第一作者/通讯作者取得了系列具有“高压”特色的研究成果25篇,其中IF>10.0的SCI论文10篇,包括Nature Commun. (1篇)、J. Am. Chem. Soc. (4篇)、Angew. Chem. (4篇)和Adv. Sci. (1篇),研究成果被Science、Nature Mater.PNAS等学术刊物多次正面引用。


https://www.x-mol.com/university/faculty/75751


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:我们的研究方向是高压低维材料物理。众所周知,核壳半导体材料大致分为I型,II型以及反I型材料。由于核壳晶格失配产生了应力,相关研究表明核壳之间应力的增加会导致核壳材料由I型结构向为II型结构转变。我们的目的主要是探索外加压力与内应力的关联、以及外加压力是否也能像应力一样能改变核壳材料半导体的构型。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:本项研究中最大的挑战是如何证明核壳半导体在压力下构型发生了转变。我们主要是通过光谱的移动、荧光寿命这两个方面来综合讨论的。一方面我们发现了I型CdSe/CdS纳米晶荧光峰移动较准II型变慢,另一方面也通过荧光寿命的减少来证明I型CdSe/CdS纳米晶电子和空穴在空间上的分离减少。


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