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高稳定sp2碳共轭共价有机框架用于高灵敏检测和富集铀

铀是核工业的关键元素,但其意外泄漏将引起重大的健康和环境问题,发展和构建原位快速高灵敏检测方法对于防控核污染具有重要意义。近日,南昌大学邱建丁点击查看介绍团队设计合成了一种新型的sp2碳共轭共价有机框架(COFs),通过对其偕胺肟后修饰,获得具有荧光特性的耐酸碱、抗辐射共价有机框架材料(TFPT-BTAN-AO),实现了可同时原位快速高灵敏检测和提取铀酰离子(UO22+)。


共价有机框架材料(COFs)是一类具有结晶性的有机多孔材料。自2005年第一个共价有机框架材料报道以来,其构筑策略已受到广泛关注和研究,但将COFs应用于检测和提取放射性核素方面尚处于起步阶段。当前大多数COFs是由硼-氧或亚胺共价键构建,结构的稳定性易受酸、碱和辐射等影响,限制了COFs材料的再生和实际应用。邱建丁团队以2,4,6-三(4-醛基苯基)-1,3,5-三嗪和(苯-1,3,5-三酰基)三乙腈作为构筑单元,设计合成了具有高结晶度的sp2碳共轭共价有机框架(TFPT-BTAN),随后偕胺肟功能化,得到TFPT-BTAN-AO(图1)。碳-碳双键(-C=C-)的TFPT-BTAN-AO具有优异的稳定性,共轭π-电子离域使TFPT-BTAN-AO具有460 nm强荧光,密集和均匀分布的偕胺肟基团以及一维纳米通道结构特点,使TFPT-BTAN-AO对UO22+显示出超快的响应时间(2 s)和超低检测限(6.7 nM),满足了UO22+现场快速高灵敏实时检测的要求(图2)。

图1. TFPT-BTAN-AO的合成示意图。


图2. UO22+(20 μM)、其他金属离子(50 μM)及其混合物存在下,TFPT-BTAN-AO在460 nm处的荧光强度。便携式365 nm紫外灯下,各种金属离子存在时TFPT-BTAN-AO的荧光变化图。


该团队研究发现,TFPT-BTAN-AO不仅能快速灵敏检测UO22+,还能在苛刻条件下高性能富集UO22+。TFPT-BTAN-AO不仅具有更快的吸附动力学,还具有更高的吸附容量,平衡容量高达417 mg g-1 (图3)。为了证实COFs规则的一维纳米通道结构对吸附UO22+的重要性,他们合成了一种无定形类似物(POP-TB-AO)作对比。结果显示POP-TB-AO的吸附容量仅为336 mg g-1,远低于TFPT-BTAN-AO的吸附容量。考虑到TFPT-BTAN-AO和POP-TB-AO具有相似的化学组成,TFPT-BTAN-AO的高吸附容量和快速吸附动力学应归因于其规则的1D通道结构可以有效提高对UO22+的吸附性能。

图3. UO22+分别在TFPT-BTAN-AO和POP-TB-AO(pH 4.0)上的吸附等温线(a)和吸附动力学曲线(b);不同pH去除UO22+的效率(c);离子吸附的选择性(d)。


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Regenerable and stable sp2 carbon-conjugated covalent organic frameworks for selective detection and extraction of uranium

Wei-Rong Cui, Cheng-Rong Zhang, Wei Jiang, Fang-Fang Li, Ru-Ping Liang, Juewen Liu, Jian-Ding Qiu

Nat. Commu., 2020, 11, 436, DOI: 10.1038/s41467-020-14289-x


导师介绍

邱建丁

https://www.x-mol.com/university/faculty/20596


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