利用g-C3N4制备非金属-高效ORR电催化剂

中国科学院理化技术研究所张铁锐课题组利用g-C₃N₄作为模板和N源，通过水热包覆和高温煅烧的方式制备出碳纳米片。该碳纳米片具有高N含量、大比表面积以及丰富的孔结构，在电催化氧气还原反应（ORR）中表现与商用Pt/C相当的活性、优异的稳定性以及卓越的甲醇耐受能力。该成果对设计非金属电催化剂具有重要意义。

近年来，碳材料在电催化ORR中表现出取代贵金属Pt的潜能。高效的碳基ORR电催化剂通常需要具备两个重要条件：N掺杂+多孔结构，来保证足够的活性位点和快速的物质传输通道。这样一来，各种各样的N源和模板得到了广泛的尝试和研究，但是得到的碳材料的N掺杂含量不高，并且还需要复杂后处理来除去模板。

g-C₃N₄具有很高的N含量、多变的结构、并且在温度高于710 ℃时还能完全分解，这为设计N掺杂的碳材料提供了很大的便利，因为它能提供丰富的N源、特定的结构、还能省去模板的后处理过程。研究者们首先利用尿素热聚合得到的孔状g-C₃N₄为模板，通过水热的方式在其表面包裹一层葡萄糖碳化物，然后经过高温煅烧使得g-C₃N₄分解，获取N掺杂的多孔碳纳米片。

图1.合成路线示意图和对应样品的形貌以及产物的组成

所得N掺杂的碳纳米片的形貌、N掺杂含量还能通过控制水热反应温度来进一步地调节。最终制备的碳纳米片的比表面积为1077 cm²g^-1,N掺杂含量为11.6 at.%。

图2 不同水热温度下得到的碳纳米片的结构和组成

通过这种方式得到的碳纳米片中具有丰富的孔结构，大比表面积以及高N掺杂含量，这使得它在ORR电催化中表现出与商用Pt/ 相当的活性、优异的稳定性以及卓越的甲醇耐受能力。

图3 ORR电催化测试

这一研究成果发表在《Advanced Materials》上，并被选为Advanced Materials热点文章排行榜Top 3 （2016年5月）。

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201600398/epdf

原文：Nitrogen-Doped Porous Carbon Nanosheets Templated from g-C₃N₄ as Metal-Free Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction

Adv. Mater., 2016, 28, 5080-5086, DOI: 10.1002/adma.201600398

张铁锐课题组链接：http://zhanglab.ipc.ac.cn/

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