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邹晓新课题组Angew:间隙硼化物电催化剂研究新进展

在异相催化反应中,优化催化剂表面的吸附性质对于得到高效且稳定的催化剂至关重要。多元素合金,尤其是金属间化合物,由于其多样的组成和电子结构,可以通过调节其表面活性位点的局部配位环境,优化其吸附性质进而提升催化性能。近几年,在催化性能方面,金属间化合物的主要研究集中于多金属间隙化合物,而很少涉及过渡金属和硼的金属间化合物。由于硼元素缺电子的性质,过渡金属和硼的金属间化合物中结构组成和成键形式多变,适合用来揭示结构/性质关系,在各类催化反应中具有很大的潜力。然而,由于其传统的金属与硼单质的合成方法的反应条件苛刻,需要高温或者高压,难得到纯相的含硼金属间化合物。尽管许多已报道的金属-硼催化剂具有较好的性质,但由于其中大部分存在形式为无定形态,在其催化性能研究方面缺乏对金属和硼之间相互作用的理解。


基于此,吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室邹晓新点击查看介绍课题组结合理论和实验,系统地研究了过渡金属和硼的金属间化合物(TMB, TM:B = 1:1)的电子结构对其表面氢吸附性质和析氢反应性质的影响,并合成出一系列纯相的TMB。理论计算结果表明,在十五种TMB的金属暴露表面,氢原子的吸附要弱于相应的纯金属表面(图1a)。以HER作为模型反应,氢原子吸附的减弱,使得其中几种TMB(例如PdB、RuB和RhB)的ΔGH*接近于0,可能具有类Pt的HER催化性质。以RuB为例,DOS和COHP计算表明,金属d轨道和硼sp轨道(d-sp)之间存在较强的杂化作用,调节了表面的d-band性质,进而降低了氢吸附强度(图1b-c)。

图1. a) TMB表面氢吸附能和ΔGH*;Ru和RuB的 b) DOS 以及c) COHP。


另外,理论计算结果表明,利用金属氯化盐、二硼化镁以及单质镁的镁热反应合成TMB的反应焓远大于传统的金属单质和硼单质之间的反应,可以有效降低合成温度。并利用镁热还原反应,成功合成了七种纯相的TMB(包括VB、NbB、TaB、CrB、MoB、WB和RuB)(图2a)。实验测试发现,在酸性溶液中,RuB在10 mA cm-2的电流密度下过电势为22 mV,HER性能接近于Pt(图2b-c)。

图2. a) 七种TMB XRD图谱;b,c) 电催化性质的比较。


相关工作发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者为吉林大学化学学院的博士研究生艾轩邹旭和博士后陈辉


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Transition‐Metal-Boron Intermetallics with Strong Interatomic d–sp Orbital Hybridization for High‐Performance Electrocatalysis

Xuan Ai, Xu Zou, Hui Chen, Yutong Su, Xilan Feng, Qiuju Li, Yipu Liu, Yu Zhang, Xiaoxin Zou*

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 3961-3965, DOI: 10.1002/anie.201915663


导师介绍

邹晓新

https://www.x-mol.com/university/faculty/31093


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