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Angew. Chem.:固-液界面的分子吸附自由能的测量

吸附行为在固-气和固-液界面发生的化学和生物过程中扮演了十分重要的角色。比如在多相催化过程中,分子的吸附往往是反应的第一步甚至是决速步。而吸附能是描述吸附过程中的一个重要的参数,吸附能的测量,对于高效的催化剂的开发、传感器的设计以及材料性能的表征都具有重要的指导意义。受限于固-液界面的表面覆盖度的表征困难,当前发展的测量吸附能的方法大多适用于固-气界面,溶液中固-液界面的分子吸附能的直接测量还相对困难。


近日,厦门大学化学化工学院洪文晶教授(点击查看介绍)和萨本栋微纳研究院杨扬副教授(点击查看介绍)研究团队运用测量单分子电输运的机械可控裂结仪器 (Mechanically Controlled Break Junction, MCBJ),对固-液界面的分子吸附行为进行了研究,发展了一种测量分子吸附能的新方法。研究团队在此前发展的对单分子事件的统计分析以得到体系中分子成结概率的数据分析手段的基础上 (Nat. Commun., 2017, 8, 15436),通过“单分子计数”的思路测量了三个模型分子在一系列梯度浓度下的成结概率,发现不同浓度下的成结概率的变化趋势遵循吸附研究中经典的Langmuir模型。由此根据langmuir的吸附模型,运用经典的物理化学公式,研究人员成功得到了三个分子在固-液界面的吸附能数值,其结果与DFT计算得到的数值具有很高的一致性。


该研究工作于近日发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的通讯作者是洪文晶教授和杨杨副教授,共同第一作者为厦门大学化学化工学院的战超博士和萨本栋微纳研究院的硕士生王干


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Single-molecule measurement of adsorption free energy at the solid-liquid interface

Chao Zhan, Gan Wang, Xia-Guang Zhang, Zhi-Hao Li, Jun-Ying Wei, Yu Si, Yang Yang, Wenjing Hong, Zhong-Qun Tian

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201907966


导师介绍

杨扬

https://www.x-mol.com/university/faculty/64181

洪文晶

https://www.x-mol.com/groups/hong_wenjing


(本稿件来自Wiley


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