距离可调控型DNA纳米剪刀引发的可再生电致化学发光生物传感器研究

核酸在其碱基序列及其杂化-络合结构中包含大量的信息，因此可利用这一特性开发像机器一样具有能动性的DNA纳米结构以模拟生物现象。最近，西南大学袁若教授（点击查看介绍）课题组设计了一种可实现连续逆时针和顺时针切换的DNA纳米剪刀，同时控制核酸以在一步链置换内反应实现了DNA剪刀的再生。虽然现已报道的多数DNA纳米机器可以进行大规模的结构构象改变，但由于其构象的转变是建立在驱动力对原结构的破坏基础之上，DNA纳米机器的构象转换多是一次性的。而设计的可以无损再生以实现二次利用的DNA纳米剪刀很好的弥补了上述缺憾，并进一步利用该机器构建了生物传感器以检测癌症标志物。

DNA纳米剪刀首先孵育在修饰PTCA-PEI-Ru(II)的电极表面，此时，DNA剪刀处于打开状态。当引入修饰了二茂铁标记的DNA单链（Fc-DNA），其能与DNA剪刀的暴露端支链A和B杂交，导致DNA逆时针旋转从而变为关闭状态。此时，二茂铁和Ru（II）络合物之间存在自由基反应和电子转移，Ru（II）络合物的ECL信号猝灭。而当加入目标物miRNA-21，其能通过链置换反应替换Fc-DNA，并与DNA纳米剪刀的暴露端支链B和C杂交，DNA剪刀进行顺时针旋转。由于Fc-DNA被miRNA-21取代以及DETA-A和PTCA-PEI-Ru（II）膜之间距离靠近，ECL信号明显增强。值得注意的是，当引入置换ssDNA时，其与miRNA-21完全杂交产生DNA双链将miRNA-21置换出剪刀结构，此时DNA剪刀切换到最开始的“打开”状态，并且由于一步内的链置换反应而使生物传感器平台实现再生。

这一成果近期发表在Analytical Chemistry 上。

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Reversible and Distance-Controllable DNA Scissor: A Regenerated Electrochemiluminescence Biosensing Platform for Ultrasensitive Detection of MicroRNA

Lichun Peng, Yali Yuan, Xiaomin Fu, Ao Fu, Pu Zhang, Yaqin Chai, Xianxue Gan, Ruo Yuan

Anal. Chem., 2019, 91, 3239-3245, DOI: 10.1021/acs.analchem.8b02757

导师介绍

袁若

https://www.x-mol.com/university/faculty/13979