基于高密度活性中心碳基催化剂和聚合物电解质的超薄柔性锌空电池

注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

氧还原反应（ORR）是燃料电池和金属空气电池等能量转换系统中的基本反应。近些年发展的Fe/N/C三元材料因可以实现较高的ORR活性，作为贵金属替代催化剂在能源储存及转化领域具有巨大的应用潜力，但其实际应用受制于较低的活性位点密度。FeN₄-C结构是目前公认的高活性中心，且研究表明，此结构可能位于碳材料的微孔狭缝（宽度≤2 nm）中。因此，增大碳载体中的微孔体积有望增加Fe/N/C催化剂的活性位点密度，但目前仍缺乏在Fe/N/C催化剂合成中快速有效地控制微孔体积的方法。

在前期研究工作中，武汉大学的陈胜利教授（点击查看介绍）课题组发展了以NaCl微晶的聚集结构作为模板方便合成大孔和中孔Fe/N/C材料的方法(ACS Catal., 2017, 7, 6144)。在此方法基础上，该团队研究人员引入具有低熔/沸点的ZnCl₂，在热解过程中通过毛细效应使熔融的ZnCl₂吸入前体中，其在较高温度下沸腾升华，从而产生丰富的微孔和狭缝。这些微孔和狭缝为FeN₄-C催化位点的形成提供场所，最终获得具有导电性好、气体传输通道较为畅通和活性中心密度高且充分暴露的三维多级孔结构Fe/N/C催化剂。

同时，该团队研究人员借鉴聚合物膜燃料电池膜电极制作中的CCM技术，将FeNC-1催化剂和锌粉负载在阴离子聚合物膜的两面，组装成超薄柔性固态锌空电池。基于CCM的设计可有效改善活性层与电解质隔膜的兼容性，降低体系接触阻抗，结合高活性中心密度的阴极催化剂使电池表现出优异的电化学性能。在电流密度为300 mA/cm³，电池最高体积功率密度达250 mW/cm³，体积容量高达150.4 mAh/cm³。同时，这种超薄柔性锌空电池具有出色的机械性能和可弯曲性能，在不同角度下弯曲多次，电池容量几乎不发生衰减。

这一成果近期发表在Advanced Energy Materials 上，文章的第一作者是武汉大学的博士研究生王往和硕士研究生唐美华。

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Alkaline Polymer Membrane‐Based Ultrathin, Flexible, and High‐Performance Solid‐State Zn‐Air Battery

Wang Wang, Meihua Tang, Zhenying Zheng and Shengli Chen

Adv. Energy Mater., 2019, 9, 1803628, DOI: 10.1002/aenm.201803628

导师介绍

陈胜利教授，1996年在武汉大学化学系获得博士学位，分别在Southern Methodist University 和Imperial College London从事博士后研究；2004年4月起为武汉大学化学与分子科学学院教授，现为武汉大学珞珈学者特聘教授；主要研究方向为电催化、电极过程动力学、理论与计算电化学；兼任ACS Catalysis、《电化学》期刊编委；获中国电化学青年奖；近年来在包括Adv. Energy Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Soc. Rev.、ACS Nano、ACS Catalysis等期刊发表论文70余篇；承担国家自然科学基金委重点项目、面上项目、科技部纳米重大研究计划项目子课题等。

https://www.x-mol.com/university/faculty/13573

科研思路分析

Q：这项研究有哪些创新点？

A：该研究中的创新点主要有两个：一是通过联用易去除的氯化锌和氯化钠微晶模板，对Fe/N/C氧还原催化剂的孔结构进行调控，制备出具有丰富微孔和高密度FeN₄-C催化位点的三维多级孔结构Fe/N/C氧还原催化剂；二是将膜电极制备中的CCM技术应用于锌空电池制备。CCM的设计思想不仅使制备出的固态锌空电池具有超薄（~0.2 mm）、柔性的特点，同时降低了体系接触阻抗，使电池表现出优异的电化学性能。

Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？

A：该研究成果对碳基非贵金属催化剂的合成和应用具有推动作用。基于CCM结构的电池具有超薄、柔性和高效等优点，且成本低廉，有望在可穿戴电子设备领域得到应用。