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稳定的双功能核壳MOF@POP催化剂催化一锅串联反应

化学工程一个恒定的趋势是强化过程,意味着用最少的资源实现尽可能高的空间和时间效率。除了反应器的工程化和小型化,从化学角度来看过程强化中的一个策略是将两个或多个独立的反应结合成一个串联反应。开发串联反应催化剂,关键是使用一个双功能或多功能活性位点于一体的催化剂,从而促进所有参与串联过程中的每个反应。


近年来,MOFs作为催化剂在合成化学领域发展迅速。MOFs中具有高孔隙率,并且其孔径尺寸、形状、维度和化学环境等可以精细调控。MOFs的金属位点通常可作为Lewis酸性位点,而具有Brønsted碱性位点的MOFs材料仅占有很小的一部分,这样就限制MOFs材料在酸碱双功能催化串联反应领域中的应用。因此,将MOFs与具有其他功能性位点的材料进行杂化是一种很好的策略。多孔有机聚合物(POPs)作为一种新兴的多孔材料得到了广大科研工作者的关注。近日,辽宁大学韩正波点击查看介绍课题组将MOFs与POPs结合,制备了酸碱功能于一体的UiO-66@SNW-1,该材料在一锅串联脱缩醛-Knoevenagel缩合反应中展现了优异的催化性能。相比于物理混合催化剂,核壳MOFs@POPs具有其独特的优点,苯甲醛二甲基缩醛在UiO-66核中反应生成苯甲醛,同时进入SNW-1壳层材料中,与丙二腈反应生成最终底物,这是一个连续的过程,减少了反应所需的扩散时间,增加了反应效率。此外,作为含有缩醛胺基团的壳层材料SNW-1多孔有机聚合物材料与反应底物等可形成氢键等作用,对底物具有富集能力,亦可增强该催化体系的性能。这项研究为新型多功能串联反应催化剂的构建提供了新的思路。


这一成果近期发表在Inorganic Chemistry 上,文章的第一作者是辽宁大学的硕士研究生祁美红


该论文作者为:Mei-Hong Qi, Ming-Liang Gao, Lin Liu and Zheng-Bo Han

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Robust Bifunctional Core−Shell MOF@POP Catalyst for One-Pot Tandem Reaction

Inorg. Chem., 2018, 57, 14467, DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b02303


韩正波教授简介


个人简介

韩正波,辽宁大学化学院教授、博士生导师;主要从事金属有机骨架材料的制备及催化性能的研究;近年来,在J. Mater. Chem. A、Appl. Catal. B-Environ.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.、J. Mater. Chem. C 等国内外学术期刊上发表SCI收录论文50余篇。


教育与工作经历

1996-2002年 就读于东北师范大学化学系获理学博士学位;

2003-2005年 在中山大学化工学院从事博士后研究;

2005年 引进到辽宁大学工作,任教授;

2009-2010年 美国德州农工大学化学系访问学者

2011年 辽宁大学无机化学专业博士生导师

2013年 任辽宁大学化学院副院长


研究领域

金属有机骨架材料的设计合成、结构与性能表征及其催化性能的研究


https://www.x-mol.com/university/faculty/11334


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