Angew. Chem.：可控合成高丰度活性N物种的介孔氮掺杂的多孔碳实现高效二氧化碳还原

CO₂不仅作为温室气体的主要成分，而且是一种很好的C1源。如何有效地将CO₂转化为有用的燃料或者化工成品吸引了广大研究学者的关注。其中，在温和条件下电催化CO₂还原制备碳氢化合物是减少CO₂在大气中累积和实现可再生能源有效利用的关键手段之一。尽管金属催化剂能够实现良好的催化性能，但是昂贵的价格和低稳定性等问题限制了其实际应用。因此发展廉价稳定的高效非金属催化剂成为当前的研究热点。

氮掺杂的碳材料由于具有高比表面积，大量的反应活性位点以及高的电催化性能等特点而成为具有潜力的电极材料。尽管各种各样的氮掺杂的碳材料已经被开发用于CO₂还原，但是他们的催化产量以及选择性仍然不尽人意。研究发现，氮掺杂的碳材料中的N缺陷（吡啶N和石墨相N）是CO₂转化的活性位点。因此调控NPC的结构使其具有高浓度和高暴露的活性N物种是实现高效CO₂还原的关键。

最近，香港理工大学的黄海涛教授团队联合福建物构所温珍海教授利用Zn-MOF-74和三聚氰胺作为前驱体通过调节不同的煅烧条件，可控的合成了一种氮掺杂的多孔碳（NPC）。通过改变煅烧温度和时间能够有效的调节其中N的种类从而得到具有高含量吡啶N和石墨相N的NPC。另外，由于Zn-MOF-74的高含氧量，在煅烧过程中不仅Zn的气化能够产生孔，而且大量的氧能够消耗更多的碳导致生成介孔（10 nm）的多孔碳。通过原位电镜清晰的显示出该多孔结构的形成过程。高度的孔道结构能够有效地促进NPC中活性N物种与电解液的接触。因此该催化剂在0.5M KHCO₃二氧化碳饱和溶液中，可以高选择性地还原CO₂至CO，CO的法拉第效率达到98.4%。不仅如此，通过改变外加电压能够在很广的范围调节CO/H₂的比例，显示出其在选择性还原CO₂生成CO或者水煤气中的巨大潜力。该工作为发展高效廉价的二氧化碳转化催化材料提供了新的思路。

相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上，文章第一作者为博士生叶琳，通讯作者为黄海涛教授和温珍海教授。

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Highly efficient porous carbon electrocatalyst with controllable N-species for selective CO₂ reduction

Lin Ye, Yiran Ying, Dengrong Sun, Zhouyang Zhang, Linfeng Fei, Zhenhai Wen*, Jinli Qiao, Haitao Huang*

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201912751

导师介绍

黄海涛

https://www.x-mol.com/groups/huang_haitao

（本稿件来自Wiley）