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超快光谱揭示零维钙钛矿发光机理

近年来,卤化物钙钛矿材料因其出色的光学性质在太阳能电池、LED、激光器等方面得到了广泛应用。钙钛矿量子点具有荧光量子产率高、荧光峰窄、荧光颜色可调等优点,然而钙钛矿块体材料的荧光往往极弱。在0维钙钛矿材料Cs4PbBr6中低维结构使材料中具有强烈的量子限域效应,使Cs4PbBr6块体依然可以具有较强的荧光。然而Cs4PbBr6的发光机理存在一定的争议,一部分研究认为其中的荧光来源于CsPbBr3杂质,还有一部分研究认为Cs4PbBr6的荧光来源于一些本征缺陷,如Br空位等。瞬态吸收光谱是一种研究物质激发态性质的重要手段,已经在钙钛矿材料的研究中得到了广泛应用,然而对Cs4PbBr6的瞬态吸收研究并不多。


兰州大学化学化工学院王强教授(点击查看介绍)和张浩力教授(点击查看介绍)课题组制备了Cs4PbBr6与CsPbBr3的单晶,利用粉末XRD、单晶XRD、掠入射XRD以及选区电子衍射等手段对样品的结晶性进行测试,证明得到结晶性良好的样品。通过结合时间分辨单光子计数法(纳秒尺度)、条纹相机(皮秒尺度)与飞秒瞬态吸收光谱(飞秒尺度)等手段,得到了两种材料在不同时间尺度下的激发态过程,并进行了解析与比较。

图1. Cs4PbBr6(a) 和CsPbBr3 (b) 的荧光显微镜明场及暗场照片;Cs4PbBr6 (c) 和CsPbBr3 (d) 的掠入射XRD图样; Cs4PbBr6 (e) 和CsPbBr3 (f) 的选区电子衍射图样。


研究发现在300 nm的激光激发下Cs4PbBr6在330-370 nm处470-515 nm处各存在一个基态漂白信号,在370-440 nm和510-600 nm处各存在一个激发态吸收信号。通过全局拟合得到212 fs、4 ps、113 ps和ns以上等组分,分别对应缺陷态激子捕获(212 fs)、缺陷态内弛豫(4 ps)及激子复合过程(113 ps 及ns 以上)。CsPbBr3的激发态过程则表现为热载流子弛豫(925 fs)、激子trap 过程(21 ps)及激子复合过程(336 ps 及ns 以上)。结果表明Cs4PbBr6与CsPbBr3的激发态过程并不相同,且Cs4PbBr6的激发态表现出更短的寿命,表明0维钙钛矿Cs4PbBr6的荧光并非来源于CsPbBr3杂质。

图2. Cs4PbBr6 (a)和 CsPbBr3 (e)的条纹相机测试结果;Cs4PbBr6 (b)和 CsPbBr3 (f) 的瞬态吸收测试结果; Cs4PbBr6 (c)和 CsPbBr3 (g) 在不同弛豫时间的光谱; Cs4PbBr6 (d)和 CsPbBr3 (h)的全局拟合结果。


相关成果发表在The Journal of Physical Chemistry Letters 上,文章的第一作者为兰州大学硕士研究生刘芮彤。上述研究得到了国家自然科学基金的资助。


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Disentangling the Luminescent Mechanism of Cs4PbBr6 Single Crystals from an Ultrafast Dynamics Perspective

Rui-Tong Liu, Xin-Ping Zhai, Zhi-Yuan Zhu, Bing Sun, Duan-Wu Liu, Bo Ma, Ze-Qi Zhang, Chun-Lin Sun, Bing-Li Zhu, Xiao-Dong Zhang, Qiang Wang, Hao-Li Zhang

J. Phys. Chem. Lett., 2019, 10, 6572−6577, DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b02590


王强教授简介


王强,1999年7月毕业于武汉大学化学系,1999年9月至2002年7月在中国科学院化学研究所分析化学专业学习,师从陈义研究员从事毛细管电泳及光谱分析。期间组建了毛细管电泳-拉曼联用装置,开发了一种可用于毛细管电泳、流动注射分析和微型高效液相色谱等痕量分析技术的新型光散射检测器,获理学硕士学位。2002年8月赴美国波士顿大学化学系攻读博士学位,师从Rosina Georgiadis教授进行基于表面等离子体共振的无需标记检测方法研究。2004年8月转入美国波士顿学院化学系学习,师从TorstenFiebig教授进行超快时间分辨光谱的研究,主要课题是飞秒级别的DNA光子学,对DNA受到光激发后的电荷与能量转移现象进行研究,于2008年5月获博士学位。2008年10月加入到兰州大学化学化工学院物理化学研究所工作,主要以超快光谱、非线性光学技术研究材料的光化学和光物理过程。


王强

https://www.x-mol.com/university/faculty/11250

课题组网页

http://chemen.lzu.edu.cn/html/wqktz/


张浩力教授简介


张浩力,1994 年于兰州大学化学系有机化学专业获得学士学位。1999 年经兰州大学化学系与北京大学化学与分子工程学院联合培养获理学博士学位。1999年和2002年先后在英国利兹大学与牛津大学从事博士后研究。2004 年6 月被兰州大学聘为教授,现任功能有机分子化学国家重点实验室副主任。

主要进行新型有机半导体材料和有机固态发光材料的设计与合成工作,围绕有机材料在凝聚态的电学与光学性质开展系统的基础研究。在理论指导下发展新型的有机光电功能材料,发展了多个有特色的材料体系,受到了国内外学术界的重视。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、 Adv. Mater.Adv. Funct. Mater.等学术杂志上发表SCI论文140余篇,论文他人引用超过2000次,H因子27。多篇论文被NGP Aisa Materials, Nature China, Chemistry World等学术刊物与网站做为研究亮点报道。


研究成果获得2013年甘肃省自然科学一等奖。曾荣获2013年亚洲化学会“Asian Rising Stars”、“甘肃青年五四奖章”、“兰州市青年科技奖”、“甘肃省高校科技进步一等奖”、“甘肃省科学技术进步三等奖”,并被授予 “甘肃省十佳科技新星”、“兰州大学科技新星”等荣誉称号;2005年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”。现为中国化学会纳米化学专业委员会委员,甘肃省化学会青年化学工作委员会副主任委员,甘青电镜学会理事。2014年入选英国皇家化学会会士(FRSC),并应聘美国阿拉巴马大学化学系兼职教授(Adjunct Faculty)。


https://www.x-mol.com/university/faculty/11191


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