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张章静教授团队关于刚柔并济HOF构筑的研究论文发表在CCS Chemistry
发布时间:2023-05-15

刚柔并济氢键有机框架(HOFs)因其对重要化工气体的优异分离性能而引起广泛关注。前期研究中,张章静教授团队基于氰基联咔唑、D-π-A型四苯甲醛基咔唑等有机小分子,构筑了系列具有独特的骨架刚柔并济性质的HOFs材料。这种独特的结构特征使得HOFs在乙烷/乙烯(Nat. Chem. 2021, 13, 933-939)、乙炔/二氧化碳(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207579)、丙烷/丙烯(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 37, 17033–17040)、甲醇/丙酮的分离(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202213959)等表现出优异分离性能,并发表相关综述文章(Acc. Chem. Res. 2022, 54, 3362−3376)。美国Rutgers大学李静院士在Matter 2022, 5, 2516的preview中高度评价了该团队框架材料合成的重要意义。但刚柔并济HOFs的可控构筑仍是一大挑战。

在近期的研究中,该团队首次提出粘层(sticked-layer)策略,用于构建一例新颖的刚柔并济HOF(HOF-FJU-8)。该HOF的单体为D-π-A型分子四苯氰基并吡咯(DP-4CN)。最小结构基元包含2个DP-4CN分子,其中一个通过C≡N∙∙∙H–C氢键二聚体自组装形成具有孔道的2D层;另一个沿孔道方向通过D-A π∙∙∙π作用粘接相邻的2D层,形成3D的微孔框架。粘层的D-A π∙∙∙π作用赋予HOF在(22-1)晶面刚性,C≡N∙∙∙H–C氢键的本征柔性赋予HOF在(10-2)晶面具有柔性。活化后,HOF-FJU-8a框架表现出明显的刚柔并济的孔结构特征。其刚柔并济的特性使得HOF框架表现出对C2H2和CO2差异性的自适应性吸附和亲和力,从而实现乙炔和二氧化碳混合物的有效分离。该成果以题为“Sticked-layer Strategy to a Flexible-robust Hydrogen-bonded Organic Framework for Efficient C2H2/CO2 Separation”发表于中国化学会旗舰期刊《CCS Chemistry》。

该论文得到国家自然科学基金和福建省自然科学基金等项目的资助,我校化学与材料学院2021级博士生袁振和2020级硕士生江响华为共同第一作者,项生昌教授、张章静教授为通讯作者。张章静教授,聚焦多功能框架材料探索与微观结构研究,开拓性开展基于CHO•••H、CN•••H、N→B等新键组装框架材料,突破性成果以通讯/共同通讯作者在Nature Chem., Sci. Adv., Chem, Acc. Chem. Res.(2篇), J. Am. Chem. Soc.(9篇), Angew. Chem. Int. Ed. (5篇), Adv. Mater.CCS Chem. (2篇)等顶刊上发表。论文单篇最高引用673次,SCI总引用频次逾10500次,H指数55。近10年的ESI 1%高被引论文11篇。


原文链接:https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.023.202302840