电解水制氢技术因其能够将可再生能源（例如太阳能、风能和潮汐能）转化为可储存的氢能，展现出巨大的应用潜力，有望成为应对全球能源危机的有效手段。然而，该技术中的氧析出反应（OER，反应式为4OH- → O2+ 2H2O + 4e-）因涉及复杂的四电子转移过程，动力学缓慢且需要较高的过电位来驱动，成为制约其效率提升的关键瓶颈。因此，开发高效的OER催化剂提升催化活性，对于提高全解水效率具有重要意义。
近日，石河子大学于锋教授（点击查看介绍）、王宗元副教授（点击查看介绍）和扬州大学庞欢教授（点击查看介绍）合作，采用溶液等离子体法原位合成了金属Fe和非金属N共掺杂的Co(OH)2，即Fe,N-Co(OH)x，显著提升了Co(OH)2的OER催化活性。其中，Fe掺杂增强了催化剂导电性，促进了电子转移能力，并加速表面重构。N掺杂则优化了OH*的吸附能力，并降低OO*的解吸能。Fe和N共掺杂形成了N-Co-O-Fe界面，加速了电子从Co原子向Fe原子的再分布，促进了活性高价Co（IV）的形成，增加了金属-O的共价性，从而优化了氧中间体的吸附和解吸。同时，N-Co-O-Fe界面调节了Fe,N-Co(OH)x中Co的d带中心，降低了OER过程限制步骤OO*解吸形成氧空位的能垒，为活性氧空位上的晶格氧机制（LOM）提供了直接证据。Fe,N-Co(OH)x表现出优异的OER性能，其质量活度（1705 Agmetal-1）和转化频率（2.521 s-1），分别比W,N-Co(OH)x高80.4倍和57倍（21.2 Agmetal-1 和 0.044 s-1）。
图1. Fe,N-Co(OH)x的合成示意图以及形貌结构。
图2. 铁、氮共掺对结构以及电子结构的影响。
图3. 1 M KOH条件下，催化剂的OER电催化性能评估。
图4. 铁、氮共掺激活LOM 路径的证据。
图5. 铁、氮共掺杂对催化剂催化活性提升的机理探究。
该研究为设计高性能电催化剂提供了新的思路，特别是在激活晶格氧机制（LOM）方面取得了重要进展。通过溶液等离子体法合成的Fe,N-Co(OH)x催化剂不仅在性能上取得了显著提升，而且在机理研究上也提供了新的视角，为未来电解水制氢技术的工业化应用奠定了坚实的基础。相关内容为题在EES Catalysis 期刊发表。论文第一作者是石河子大学化学化工学院研究生杨茜和李亚奥，通讯作者是王宗元副教授、庞欢教授和于锋教授。
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A plasma-triggered N–Co–O–Fe motif in Co(OH)2 for efficient electrocatalytic oxygen evolution
Qian Yang, Yaao Li, Yaoxin Wu, Yuxiang Li, Chenxia Yang, Lili Ban, Yunxia Zhao, Bin Dai, Gang Wang, Yongsheng Li, Jinli Zhang, Zongyuan Wang*, Huan Pang*, Feng Yu*
EES. Catal., 2025, DOI: 10.1039/D4EY00280F
导师介绍
于锋
