田俊奇同学等CJCE文章：低温Mn基NH3-SCR脱硝催化剂实现氨气零逃逸
氮氧化物（NOx）的危害包括光化学烟雾的形成、酸雨、臭氧损耗和温室效应，以及直接对人类呼吸系统的负面影响，是威胁人类健康并破坏环境可持续发展的有害气体之一。为了达到有效控制氮氧化物的目的，人们对NOx控制技术进行了大量研究，其中NH3选择性催化还原（NH3-SCR）技术已被认为是最有效和最广泛应用的手段之一。但是，固定源NH3-SCR脱硝一直面临着低温脱硝性能差和氨气逃逸严重等现象。
长期以来，石河子大学化学化工学院工业催化课题组致力于从微观分子层面实现催化剂的构筑和规模化制备，特别是在二维层状锰基催化剂材料的设计和合成，试图克服NH3-SCR脱硝催化剂低温性能差、氨气逃逸严重等问题。例如，负载型二维MnOx-Fe2O3/Vermiculite催化剂实现了室温下脱硝效率大于50% （Catalysts, 2018, 8(3): 100.）；二维层状复合金属氧化物MnAl-MMO (HSM-CP)在200-350℃的范围内的NO转化率可达100%（Chemical Engineering and Processing-Process Intensification, 2019, 145: 107664.）；二维水滑石衍生氧化物MnAl-LDO (FNP) 在200℃的最大NO转化率为100% （Nanomaterials, 2018, 8(8): 620.;）。
近日，该研究团队通过快速浇注辅助共沉淀法制备的二维层状Mn/MgAl-LDO (FP-CP)催化剂用于NH3-SCR低温脱硝，具有丰富的酸位点和氧空位，表现出了更为优异的低温催化活性和氨气“零逃逸”。该催化剂在25~ 150℃、气体空速(GHSV)为60000 h-1条件下，NO转化率高达76 ~ 100%。在100℃时， NO转化率可达97%，N2选择性97.3%，NH3的逃逸率远低于传统制备技术制备的催化剂（图1）。根据前期的研究（Applied Catalysis A: General, 2019, 586: 117237.），该催化剂有望实现NH3-SCR过程中的氨气“零逃逸”。 NH3在催化剂表面可能发生了如下反应：
（1）当NH3加入时：
NH3 + Mn+ + O2- → M(n-1)+―NH2 + -OH, 2-NH2 → N2H4 → N2 + 4H+ + 4e-；
（2）当NH3+O2同时加入时：
2NH3 + 3/2O2 → N2 + 3H2O；
2NH3 + 5/2O2 → 2NO + 3H2O；
4NH3 + 6NO→ 5N2 + 6H2O；
（3）当NH3+O2+NO同时加入时，
4NH3 + 4NO + O2 → 4N2 + 6H2O；
4NH3 + 2NO2 + O2 → 3N2 + 6H2O
NH3 (g) + H+ → NH4+ (a)；
NH4+ (a) + NO2- → NH4NO2；
NH4+ (a) + NO3- → NH4NO3。
图1 低温MnOx修饰的二维MgAl层状双氧化物催化剂在不同温度下的脱硝性能.
该文章为提高低温脱硝性能和实现氨气“零逃逸”提供了新的思路。相关内容以“Overwhelming low ammonia escape and low temperature denitration efficiency via MnOx-decorated two-dimensional MgAl layered double oxides” 为题，在《Chinese Journal of Chemical Engineering》上发表。该论文第一作者硕士研究生田俊奇，通讯作者王强教授和于锋教授。
感谢兵团重大科技计划项目（No.2018AA002）和兵团科技创新人才计划（No.2019CB025）资助。
文章链接：Junqi Tian, Yanqin Li, Xia Zhou, Yongbin Yao, Denghao Wang, Jianming Dan, Bin Dai, Qiang Wang*, Feng Yu*. Overwhelming low ammonia escape and low temperature denitration efficiency via MnOx-decorated two-dimensional MgAl layered double oxides. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2020. DOI: org/10.1016/j.cjche.2020.01.004
网址：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1004954120300306?via%3Dihub
