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鲍文涛等应用催化B文章:SiCl4化学剥离法制备硅掺杂ZnAl-LDH用于光电催化分解水制H2
发布时间:2024-01-17

氢能是一种二次清洁能源,被誉为“21世纪终极能源”,也是在“双碳”背景下迫切开发利用的一种清洁能源。光电催化分解水制氢技术可利用太阳能产生的光能和电能,在光电催化剂的作用下,驱动水分子分解,产生清洁高效的氢气。整个过程减少了对有限化石能源的依赖,不产生任何二氧化碳排放,具有实现可再生氢能源生产的潜力,可为解决能源危机和减缓碳排放问题做出贡献。这一绿色能源技术为未来能源格局的转型提供了可行途径,是一项具有广阔前景的研究领域。


与此同时,近年来光伏产业的发展极大地带动了多晶硅产业的迅猛发展,全球多晶硅产量超过了100万吨/年,其中我国占据总产量的85%以上。目前,多晶硅产业已经成为我国新疆地区新能源发展的重要产业。然而,在生产多晶硅过程中会产生大量的副产物四氯氢硅(SiCl4,又称STC)。据统计,每生产1吨多晶硅会产生SiCl4约10~15吨,SiCl4是一种强腐蚀性的液体,对安全和环保的危害极大。如何高效处理SiCl4,对于多晶硅产业的可持续发展具有重要的意义。


近日,于锋教授(点击查看介绍)研究团队报道了在光电催化分解水制氢的最新研究成果。该工作设计了一种硅掺杂锌铝水滑石(Si-ZnAl-LDH)催化剂,选用二维层状ZnAl-LDH纳米片为前驱体,通过SiCl4化学剥离法制备了形成了富有“Al-O-Si”化学键的非晶化Si-ZnAl-LDH纳米片,自卷曲后形成了三维纳米球。Si的引入有效提升了材料的催化性能,改变了体系的电荷分布和活性位点的局部电子结构,降低了电子跃迁所需的激发能,增加了原子轨道的杂化程度,进而提升了整体的催化性能。这一方法不仅优化了电解水产氢效率,使其更加经济高效,同时也为SiCl4资源化利用提供了新的可能性。相关工作在国际期刊Applied Catalysis B: Environmental 上发表。论文的第一作者为石河子大学化学化工学院研究生鲍文涛唐赢,通讯作者为张丽莉研究员、杨金凤教授和于锋教授。

图1. (a) SiCl4化学剥离法制备Si掺杂ZnAl-LDH纳米球的示意图; (b) XRD图; (c, d) AFM图; (e, i) TEM图; (f, j) STEM-HAADF图; (g, k) HRTEM图; (h, l) SAED图


图2. 样品ZnAl-LDH 与Si-ZnAl-LDH的XPS谱图


图3. (a) 莫特肖特基图; (b) PL光谱; (c) TRPL衰减曲线; (d) 瞬时光电流曲线; (e) UV-vis漫反射光谱; (f) UV-vis吸收光谱的Tauc图; (g) UV-XPS光谱; (h) 能带示意图


图4. (a-d) HER的LSV曲线, Tafel斜率, 阻抗谱图, 稳定性测试; (e-h) OER的LSV曲线, Tafel斜率, 阻抗谱图, 稳定性测试; (i, j) CV曲线; (k, l) 全解水性能测试


图5. (a-d) 电荷差分密度; (e-f) 投影态密度; (i-l) 有效能带; (m, o) HER反应路径的吉布斯自由能; (n, p) OER反应路径的吉布斯自由能


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Si-doped ZnAl-LDH nanosheets by layer-engineering for efficient photoelectrocatalytic water splitting

Wentao Bao#, Ying Tang#, Jie Yu, Wenxia Yan, Chenxu Wang, Yangyang Li, Zhimou Wang, Jinfeng Yang*, Lili Zhang*, Feng Yu*

Appl. Catal. B Environ., 2024, DOI: 10.1016/j.apcatb.2024.123706


导师简介


于锋,男,博士,教授,博士生导师,国家高层次人才,全国高校黄大年式教师团队成员,石河子大学化学化工学院副院长。获济南大学理学学士学位,中科院理化所理学博士学位,先后在NTU和A*STAR做博士后研究工作。2014年正式加入石河子大学化学化工学院,2015年入选国家高层次人才计划,2016年 & 2019年入选兵团英才,2018年全国高校黄大年式教师团队成员,2019年入选兵团中青年领军人才,2020年兵团创新团队负责人,2021年提出了“兵团人才”的理念,提出了J&Y Latin Letter Theory(金鱼拉丁字母理论),撰写了《金鱼单词讲义:从26个拉丁字母到106万个英语单词》,2022年入选了全球前2%顶尖科学家榜单,2023年提出了“N1 Chemistry(氮一化学)”的理念。在教书育人方面,致力于 “科教融合”、“课堂思政”等教学研究工作,在核心刊物发表SSCI等教学论文20余篇;在科学研究方面,主要从事新疆蛭石、含碳含硅固废等在碳中和与环境催化技术(CN&ECTech)领域的基础和应用研究工作。主持了国家863计划子任务、国家自然科学基金等各类项目10余项,在ACB、GEE、CEJ、JMCA、Nano Energy等TOP期刊发表SCI科研论文等100余篇。兼任《化工进展》编委、CCLFCSE期刊青年编委、Nanomaterials期刊客座编辑、中国电工技术学会等离子体及应用专业委员会委员、中国感光学会青年理事、北京市国际科技合作基地特聘专家等。荣获了共青团中央青年志愿者服务银奖、兵团科技进步奖二等奖、新疆化学会杰出青年科技奖、侯德榜化工科学技术奖青年奖等荣誉称号。


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