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潘珂珂等JECE文章:二维CuCoAl层状双氧化物的低温CO-SCR脱硝性能增强及机理研究
发布时间:2022-06-15


氮氧化物(NOx)主要来源于汽车尾气和发电厂、工业锅炉等的烟气。NOx会产生酸雨,破坏臭氧层,形成雾霾,对人体健康危害极大,因此NOx的去除尤为重要。选择性催化还原(Selective catalytic reduction, SCR)因其脱硝效率高而备受关注,目前SCR中使用的还原剂有NH3H2CnHxCO,由于烟气中也存在一定的CO,因此开发同时去除NOCO的低温CO-SCR催化剂具有重要意义。目前已开展研究的CO-SCR催化剂反应温度大多集中在200-400°C之间,如何制备出低温下活性较好且能够解释其反应机理的催化剂是我们目前所面临的巨大挑战。

石河子大学碳中和与环境催化剂技术研究团队(Carbon Neutralization and Environmental Catalytic Technology Laboratory,简称CN&ECTec Lab)致力于开发绿色、环保、高效的环境净化材料,从事的主要工作包含:环境吸附和催化材料的设计合成、结构与性质表征、形成机理、性能评价与应用研究;具有复杂层级结构的无机材料的仿生合成、结构与性质表征、形成机理及生态和生物学应用;难降解污染物的催化降解机理研究。其特色是将环境化学与材料化学、催化化学相结合,推动污染物吸附催化降解理论的发展,同时也为污染控制技术发展提供必要的理论和技术支持。特别是:

1)二氧化碳(CO2)的捕集、转化与利用;

2)污染性小分子(CONOxSO2dye等)的去除与清洁转化;

3)催化制H2技术;

4)催化剂活性位点(界面调控、表面缺陷等)的构筑;

5)催化环境(光、热、电、等离子体等)的作用机制研究。

近日,该研究团队设计了一种基于二维水滑石的CO-SCR脱硝催化剂,CuCoAl-LDO催化剂具有125.5 m2/g的高比表面积,在150°C下,NO转化率达到96.6%。通过材料表征、原位傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算对其机理进行了广泛的研究。结果表明,Al的掺杂可以有效地增加Cu基催化剂的比表面积,从而暴露出更多的活性位点。此外,铜与钴的协同作用在催化剂表面形成Cu+-□-Co3+表面协同氧空位,促进铜和钴物种的氧化还原循环。Cu+-CO物种的存在是提高CuCoAl-LDO催化剂低温活性的关键。提出的CuCoAl-LDO催化剂表面CO脱除NO的反应机理,为开发低温、高效的CO-SCR选脱硝催化剂提供了新思路。

相关工作以“Enhanced low-temperature CO-SCR denitration performance and mechanism of two-dimensional CuCoAl layered double oxide”为题,在Journal of Environmental Chemical Engineering发表。该论文的第一作者为石河子大学化学化工学院博士研究生潘珂珂,通讯作者为:于锋教授、郭旭虹教授和代斌教授。

 

1. CuAl-LDOCoAl-LDOCuCo-LDOCuCoAl-LDO催化剂的NO转化率(a),CO转化率(b),NO2浓度(c),N2O浓度(d),N2选择性(e)。不同GHSVsCuCoAl-LDO催化剂的NO转化率(f)。

2. CuCoAl-LDO催化剂在不同温度和不同气氛下的原位红外光谱图:(a) 10% CO/Ar(b) 5% NO/Ar(C) 10% CO/Ar5% NO/Ar

3. CO+NOCuCoAl-LDO催化剂表面的反应机理

文章信息: Keke Pan, Feng Yu*, Zhisong Liu, Xia Zhou, Ruobing Sun, Wenjian Li, Huanhuan Zhao, Minmin Liu, Xuhong Guo*, Bin Dai*. Enhanced low-temperature CO-SCR denitration performance and mechanism of two-dimensional CuCoAl layered double oxide, Journal of Environmental Chemical Engineering, 2022, 10 (3): 108030.

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jece.2022.108030

期刊简介:Journal of Environmental Chemical Engineering(简称JECE)期刊是学术出版业巨头爱思唯尔(Elsevier)旗下的一个环境与化学工程跨学科前沿期刊,重点刊载水处理与再利用、污染防控、资源回收、环境应用的纳米材料和环境安全等相关领域的学术论文和综述论文。