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王晨旭等CCL文章:微通道反应器制备金属有机骨架ZIF-67及其衍生Co@N-C的氧还原反应性能研究
发布时间:2022-03-19


王晨旭等CCL文章:微通道反应器制备金属有机骨架ZIF-67及其衍生Co@N-C的氧还原反应性能研究


金属有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)化合物,又称多孔配位聚合物(porous coordination polymers, PCPs),主要是由中心金属和有机配体通过配位键的作用自组装形成的三维网络配合物晶体材料。近年来,MOF因其具有结构多样性、易功能化、不饱和金属位点可调控及设计性好等优点,在气体吸附与分离、传感器、催化、能量存储等方面展现了广泛的应用前景。目前,制备MOF材料的方法有直接混合法、溶剂热法、微波法和超声法等间歇式的合成方法。


微通道反应器作为一种连续的反应器,能够制备出尺寸可调、比表面积高、形态结构稳定及表面和界面性能优良的纳米粒子。此外,纳米颗粒的形成是在毫秒的时间尺度内完成的,相较于传统方法大大缩短了制备时间。
近日, 石河子大学于锋课题组 采用微通道反应器制备了一种MOF材料ZIF-67(图1), 并通过高温碳化制备了Co@N-C电化学催化剂用于电催化氧还原反应。采用微反应通道法制备的Co@N-C催化剂,具有更高的Co含量,为氧还原反应提供了更多的活性位点,在碱性条件下的ORR起始电位和半波电位分别达到了0.92  V RHE和0.83  V RHE,表现出了优异的氧还原性能、良好的耐甲醇性和较高的稳定性。此外,采用Co@N-C作为阴极催化剂组装的锌-空气电池具有高开路电压(1.49 V)、高功率密度(23 mW•c m -2)及大比容量(761 mAh• g -1)。

图1. 不同方法合成ZIF-67+PEI(FNP)的示意图。

图2. Co@N-C(DM)和Co@N-C(FNP)催化剂的XPS光谱。

图3. Co@N-C(FNP)催化剂电化学氧还原反应性能

图4. Co@N-C(FNP)催化剂吸附自由能DFT模拟计算。
相关工作以为题在 Chinese Chemical Letters 上发表。论文第一作者为化学化工学院研究生 王晨旭,通讯作者为 于锋教授、 彭邦华副教授和 张丽莉研究员。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
Enhanced oxygen reduction reaction performance of Co@N-C derived from metal-organic frameworks ZIF-67 via a continuous microchannel reactor Chenxu Wang, Huifang Yuan, Feng Yu, Jie Zhang, Yangyang Li, Wentao Bao, Zhimou Wang, Ke Lu, Jie Yu, Ge Bai, Gang Wang, Banghua Peng, Lili Zhang Chinese Chemical Letters 2022, DOI: 10.1016/j.cclet.2022.01.021
导师介绍

于锋

https://www.x-mol.com/groups/yu_feng