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常周鑫等《国际氢能》文章:三维多孔Mn-Ni/Al2O3微球用于低温CO甲烷化
发布时间:2021-01-01

随着化石能源的消耗与生态环境的恶化,人类对清洁能源的需求日益增加。人工合成天然气的主要成分是甲烷,其具有清洁度高,经济实惠和热量高的优点。该策略不仅可以实现煤炭资源,焦炉煤气和其他气体的资源化利用,而且可以有效减轻环境污染。长期以来,我国天然气的消费保持强劲增长趋势,其中进口量高达1200亿立方米/年,首次超过日本成为全球第一大天然气进口国。在此背景下,提高天然气的产量尤为重要。

CO甲烷化作为制备甲烷的关键方法,从而受到研究者的广泛关注。镍基催化剂因具有价格低廉活性相当的优点而广泛应用于甲烷化。但是高温条件下催化剂会发生积碳,中毒与烧结等现象,从而造成催化剂失活。此外高温条件不仅消耗大量的能量而且还对管路设备要求严格,造成生产成本的提高。因此低温甲烷化催化剂的研发迫在眉睫。

近日,石河子大学化学化工学院绿色催化与过程工程研究团队通过喷雾干燥法与浸渍法制备了的三维多孔Mn-Ni/Al2O3微球。相比于Ni/Al2O3催化剂,过渡金属Mn的加入可以有效提升镍基甲烷化低温催化活性。催化剂10Mn-Ni/Al2O3有较大的比表面积(92.5 m2/g),在300°C表现出了优异的催化性能,具有100%CO转化率和90.7% CH4选择性。通过高温活化低温催化过程,该催化剂在130°C依然具有44.0%CO转化率和84.1%的甲烷选择性。较好的低温活性可能归咎于添加助剂Mn后提升了活性物质的分散度,可还原性以及金属载体相互作用力的增强。此外,DFT理论计算表明10Mn-Ni/Al2O3催化剂表面可能存在较多的CO结合位点从而提升了催化剂对CO的吸附能力。

相关工作以Three-dimensional porous Mn-Ni/Al2O3 microspheres for enhanced low temperature CO hydrogenation to produce methane为题,在能源领域TOP期刊《International Journal of Hydrogen Energy》上发表,论文第一作者是石河子大学化学化工学院硕士研究生常周鑫,通讯作者于锋教授。

 

1 abAl2O3载体的FIB图;(c)对应的SEM图片。

 

2 ab)不同催化剂的催化性能;(cd10Mn-Ni/Al2O3催化剂的低温性能。

 

3不同催化剂CO的吸附能力

 

 

 

文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0360319920345390?dgcid=author

 

Z.X. Chang,et al.  Three-dimensional porous Mn–Ni/Al2O3 microspheres for enhanced low temperature CO hydrogenation to produce methane.  International Journal of Hydrogen Energy, 2021, 46(11): 7912-7925.



期刊介绍: International Journal of Hydrogen Energy,中文名称:国际氢能。 主要介绍能源领域科学和技术的重要进展,为能源领域的国际权威期刊,为JCR一区期刊,中科院SCI期刊分区中的TOP期刊。