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蒋文杰同学在《Journal of Colloid and Interface Science》发表研究论文
Published On:2025-08-28

近日,团队成员蒋文杰在知名期刊《Journal of Colloid and Interface Science》发表了题为“Dual active site bridging adsorption mechanism of Ni-WO3 for boosting urea electrolysis at large current density”的研究论文(DOI: 10.1016/j.jcis.2025.138869)。

氢能作为可再生的清洁能源,推动着由传统化石能源向绿色能源的转变,积极发展氢能是实现“碳达峰”和“碳中和”的重要举措。电解尿素技术不仅能高效节能制氢,同时阳极的尿素氧化反应(UOR)可以有效降解尿素废水。然而,UOR的广泛应用仍面临挑战,其核心问题在于镍(Ni)基催化剂与关键反应中间体*COO结合能过高。这种强相互作用导致*COO中间体在催化剂表面过度吸附和积累,引发催化剂中毒,从而降低其在大电流密度下的稳定性和反应效率。

本文通过在Ni位点中引入具有亲氧性的WO3构筑双活性位点催化剂,从而调控反应中间体的吸附。密度泛函理论(DFT)计算和实验结果表明,电子从Ni转移到WO3,形成缺电子的Ni,诱导−NH2基团与Ni结合,并将C=O基团锚定在WO3上。这种位点特异性吸附形成桥联的Ni−NCO−W构型,降低了C−N键断裂的能垒。路径分析表明,*COO中间体优先占据WO3位点,而N2Ni位点释放,从而实现耦合脱附并降低*COO脱附能垒。Ni-WO3双位点催化剂在1.44 VRHEUOR电流密度高达1000 mAcm−2,是Ni2.2倍,并且能够在膜电极组件中稳定运行300小时。这项工作为尿素电解应用中镍基催化剂的双活性位点构建提供了宝贵的见解。

该研究成果以广西大学化学化工学院为通讯单位,尹诗斌教授为通讯作者,2022级博士研究生蒋文杰为论文第一作者。该工作得到国家自然科学基金的资助和支持。

1. aNi 2p、(bW 4f和(cO 1sXPS分析;(de) 程序升温脱附测试;(f)电势等值面;(g)功函数;(h)差分电荷;(iBader电荷;(j)尿素分子在各位点的吸附能;(kPDOS分析及d带中心。

 

2. aUORNiNi-WO3的吉布斯自由能分布;尿素在(bNi-WO3/NF和(cNi/NF上的电氧化机理。

 

3. aUOR LSV曲线;(bNi-WO3/NFUOROER LSV对比图;(cTafel斜率;(d)不同电解液中的UOR稳定性;(eNi-WO3/NF稳定性前后的LSV对比图;(fNi/NF和(gNi-WO3/NF的原位阻抗谱;(h)决速步变化示意图。

4. aNi-WO3/NF在不同电解液中HER性能对比;(bHER LSV曲线;(cTafel斜率;(dHER稳定性;不同催化剂HER的(e)吉布斯自由能分布和(f)吉布斯自由能吸附;(gNi-WO3/NFHER示意图。