关于S型异质结中缺陷诱导的电子传输机制及其协同调控机理仍存在重要研究空白，课题组提出了一种合理的策略：通过精准调控ZnIn₂S₄（ZIS）中的硫空位（V_S），构建了由不饱和锌位点与g-C₃N₄富氮位点相互作用驱动的S型异质结体系。一方面，缺陷可诱导界面Zn-N-C键的产生，在原子水平上提供快速通道，从而降低电荷转移的能垒，另一个方面，可选择性地调节高活性的吡咯N位点以增强H₂析出。此外，分子动力学模拟（MD）与密度泛函理论（DFT）计算表明V_S对异质结中吡咯N位点的调控作用可显著降低制氢反应的吉布斯自由能。载流子传输活化能（CTAE）的动力学分析表明，电荷转移能垒加速，从ZIS/CN-360%的211.20 eV下降到V_S-ZIS/CN-360%的155.71 eV。因此，在不含铂的情况下，所设计的催化剂显著提高了H₂产率（27.94 mmol g^-1 h^-1）。本研究不仅阐明了缺陷诱导界面原子通道的构建机制，还揭示了表面微环境调控对光催化过程的重要影响，为设计高效异质结光催化剂提供了新的理论依据和实践指导。

       目前，该成果以“Defect-selective modulation of pyrrolic nitrogen active sites and the induction of atomic-level interfacial bridge Zn–N–C in heterojunction for superior solar hydrogen production”为题目发表在《Journal of Colloid and Interface Science》。课题组22级本科生朱世瑄为独立第一作者。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.138020