热烈祝贺韩冰、桦睿、家利的研究论文被 Nature Communications 正式接收!
发布时间:2025-11-18
热烈祝贺韩冰、桦睿、家利的研究论文《Ketyl Radical-Mediated Exfoliation and Electron Storage for Solar Hydrogen Peroxide Production》被国际一流学术期刊《Nature Communications》正式接收!
高效光催化制备过氧化氢(H2O2)是绿色化工与环境净化的重要方向,也是实现可持续能源转化的关键科学问题。课题组在这一领域取得了突破性进展:成功设计并合成了一类具有分段π-共轭结构的聚合物光催化剂 TPM-DADK,实现了在可见光驱动下通过直接双电子氧还原(2e⁻ ORR)路径高效合成过氧化氢。
本工作的核心创新从表界面化学角度可概括为:
我们揭示了催化剂在光照过程中可形成长寿命的ketyl自由基阴离子,该中间体不仅作为高效的电子储存中心,更在材料表界面诱导发生显著的结构重构——触发块体材料自发剥离为超薄纳米片。这一光致剥离过程极大增加了材料的比表面积,暴露了丰富的活性位点,同时伴随局域负电荷的积累与界面电子结构的优化,共同促进了氧气分子在催化剂表面的吸附、活化与定向转化。
得益于上述表界面电子传递与结构演变的协同机制,该催化体系实现了17.22 mmol g-1 h-1的H2O2生成速率,以及高达 3.07% 的太阳能至化学能转化效率,在有机光催化材料中处于领先水平。
该研究系统揭示了π-拓扑结构调控与自由基稳定化策略在表界面电子转移与材料结构演化中的耦合机制,为发展新一代高效、可调控的光合成催化体系提供了全新的表界面工程思路。
感谢大家的努力与付出!特别感谢陈闻宇同学在论文修改阶段的宝贵付出!