博士生王康、博士后梁彩虹和硕士生付帅合作文章“Molecularly Tailored Carbon Quantum Dots Enable Enhanced C─C Coupling in CO2 Electroreduction”被《Advanced Functional Materials》接收发表!

由于竞争性析氢反应、弱的*CO稳定性以及传统催化剂中固有的标度关系,选择性电还原CO2生成多碳产物仍是重大挑战。本文引入了一种量子点辅助的串联催化剂,将铜纳米颗粒锚定于氰基功能化碳量子点(Cu-CQDs-CN)上。与传统氰基修饰铜催化剂不同,碳量子点作为分子载体,实现了精准功能化、界面电场调控及表面*H供应调节。该分子级工程增强了*CO稳定性,促进*CO─ *CHO偶联,并抑制析氢反应,从而驱动高效的C2H4生成。该Cu-CQDs-CN催化剂在高电流密度(≈574mA cm−2)下对乙烯的法拉第效率达到约61%。 原位光谱分析和密度泛函理论计算表明,CQDs上的氰基功能化优化了局部质子供应并增强了*CO的吸附,从而实现了乙烯的优先生成。本工作建立了利用量子点实现界面工程以实现选择性CO2转化的新范式,并提供了分子层面催化剂设计的通用策略。
其中铜纳米颗粒(NPs)锚定于氰基功能化碳量子点(Cu-CQDs-CN)上。碳量子点作为具有明确氰基功能的离散分子载体,实现了铜纳米颗粒的均匀锚定、精确控制及稳定的界面结合,这些效果是先前CN─Cu体系所无法达到的。该设计整合了Cu的C─C偶联能力与CQDs的分子级可调性,实现了强的*CO稳定化,加速了*CO─*CHO偶联,并抑制了析氢反应。电化学测量、原位光谱、Stark调谐振动分析及密度泛函理论(DFT)计算提供了直接证据,表明Cu-CQDs-CN能够加强界面水的活化并优化中间体结合。我们的研究不仅阐明了Cu-CQDs-CN串联体系中C2+选择性的机理本质,还确立了分子定制量子点作为制备高附加值多碳产品的下一代电催化剂多功能构建模块的可能性。

文章链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202530561