题目：电子转移驱动的纳米酶通过协同信号放大策略提升生物传感器灵敏度
期刊：ACS Nano
影响因子：16
原文链接：DOI: 10.1021/acsnano.5c00430
汇报人：常少河-2023级硕士
传统的金纳米颗粒(AuNPs)亮度不足，在发展灵敏的侧向流动免疫分析(LFIA)方面面临着巨大的挑战。本文采用一锅法制备了具有Au核−Mn壳纳米结构的多支化Mn−Au纳米颗粒(MnAuNPs)。富价的锰壳和高电子转移效率的金核赋予MnAuNPs类氧化物酶活性，仅通过电子转移氧化3，3‘，5，5’-四甲基联苯胺(TMB)。OX-TMB是TMB的氧化产物，是一种优良的光热剂。此外，OX-TMB和MnAuNPs的协同光热效应显著提高了光热转化效率。多支化的MnAuNPs和OX-TMB的协同光热效应使高灵敏的定量检测成为可能。基于MnAuNPs的LFIA(级联LFIA)实现了对大肠杆菌O157：H7的灵敏检测。整个检测过程在25分钟内完成。级联LFIA的检出限为239CFU mL−1，比AuNPs-LFIA(8892 cfu mL−1)低37.21倍。级联流动注射的回收率为82.63−111.67%，变异系数为4.28−14.19%。总体而言，这项工作表明了MnAuNPs和OX-TMB在开发灵敏的LFIA方面的潜力，并拓宽了用于护理点检测的生物传感策略。
在现有的POCT中，横向流动免疫分析(LFIA)因其与保证标准(负担得起、灵敏、特异、用户友好、快速和可靠、无需设备或简单，且可提供给最终用户)的强大一致性而被广泛使用。3然而，传统的LFIA基于比色纳米粒子，如金纳米粒子(AuNPs)4、5和乳胶珠，6由于这些纳米粒子的亮度不足，其灵敏度仍然有限。目前，采用两种关键策略来提高LFIA的灵敏度。一种策略是引入更灵敏的信号输出模式(如荧光、表面增强拉曼散射和光热信号)。7−9另一种策略是放大LFIA的比色信号(纳米酶放大、金属原位生长和纳米材料积累)。10−12先前的研究表明，基于光热信号的LFIA可以显著提高检测灵敏度。例如，张等人。合成了双金属Ag−Au海胆状中空纳米球，并将其用于光热流动注射分析，实现了对大肠杆菌O157：H7(E.ColiO157：H7)的高灵敏检测。14因此，在光热荧光分析中引入光热信号有助于提高检测灵敏度。14因此，在光热荧光分析中引入光热信号有助于提高检测灵敏度。14因此，在−-LFIA中引入光热信号有助于提高检测灵敏度。
近年来，纳米酶由于具有很强的催化能力、良好的生物相容性和光学性质，在体外诊断和体内治疗方面受到了极大的关注。15，16由于它们显著的比色和催化性能，它们作为比色信号标记在提高传统LFIA的灵敏度和应用范围方面显示出巨大的潜力。17 3，3‘，5，5’-四甲基联苯胺(TMB)可以作为模拟过氧化的底物。18，19有趣的是，TMB的氧化产物OX-TMB可以作为一种近红外(NIR)光热剂，并用于一些光热传感器。20，21开发具有优异光热性能的纳米酶来提高检测灵敏度是可行的。以往的研究表明，多支化纳米颗粒具有优异的光热性能和比色能力。22、23因此，多支化纳米颗粒的开发具有提高LFIA灵敏度的潜力。基于纳米酶的LFIA通过纳米酶与OX-TMB的协同比色效应，显著提高了LFIA的检测灵敏度。在这种协同信号放大的启发下，具有良好光热性能的多分支纳米酶与近红外光热剂OX-TMB共存于LFIA中，可能有利于提高光热LFIA的检测灵敏度。
为此，我们采用一锅法合成了多支链锰金纳米粒子(MnAuNPs)。富价的锰壳和高电子转移效率的Au核的结构赋予了MnAuNPs类似于氧化物酶的活性，它只通过电子转移氧化TMB。氧化产物OX-TMB不仅具有显色性能，而且还具有光热性能。此外，这种多支化结构赋予了MnAuNPs光热性能。OX-TMB与多支化MnAuNPs的协同光热效应有利于提高光热转化效率。随后，MnAuNPs被用于构建光热LFIA来灵敏地检测O157：H7大肠杆菌。O157：H7是一种主要的食源性致病菌，对人类健康和全球经济构成严重威胁。24 MnAuNPs可能作为一种有前途的信号标记用于LFIA，为灵敏LFIA的发展提供了有价值的见解。
1.MnAuNPs的合成与表征
2.MnAuNPs的氧化酶样活性研究。
3.研究了MnAuNPs和OX-TMB的光热性能。
4.串级LFIA的可行性和原理。
5.级联LFIA的分析性能。
综上所述，我们成功地合成了具有核−壳纳米结构的MnAuNPs纳米酶，它通过触发电子从内Au核到外Mn壳的转移来氧化TMB。MnAuNPs具有较高的抗体偶联能力、优异的类氧化物酶活性和优异的光热性能。此外，OX-TMB和MnAuNPs的协同光热效应可以显著提高MnAuNPs@OX-TMB的光热性能。随后，将MnAuNPs应用于LFIA平台，用于检测大肠杆菌O157：H7。级联LFIA的LOD值为239CFU mL−1，是AuNPs-LFIA的37.21倍(8892CFU mL−1)。串联流动注射测定实际样品中O157：H7的回收率为82.63−111.67%，变异系数为4.28−14.19%。这项研究证实了利用OX-TMB和MnAuNPs的协同光热效应来显著提高LFIA的灵敏度并拓宽用于护理点检测的生物传感策略的可行性。