此前我们已经就一维碳链的近场拉曼光谱(Shi L., et al. Nature Materials, 15, 634-639, 2016)、共振拉曼光谱(Shi L., et al. Nano Letters, 21, 1096–1101, 2021)、反斯托克斯拉曼光谱(Tschannen C. D., et al. ACS Nano, 15, 7, 12249–12255 2021)和拉曼散射截面(Tschannen C. D., et al. Nano Letters; 20, 6750−6755, 2020))进行了详尽的研究。近期,我们和科隆大学等单位的研究人员合作,利用时间分辨拉曼光谱对于一维碳链中的激子弛豫动力学进行了探索。
一维碳链在皮秒激光激发后,其拉曼光谱信号的弛豫时间远长于准一维的碳纳米管的拉曼光谱信号弛豫时间,说明了一维结构的特异性。我们发现利用远离共振区域的稳态激光激发碳链,观察不到碳链的拉曼信号;而利用相同能量的皮秒激光激发碳链,则可以观察到很强的一维碳链的拉曼光谱。据此,我们提出假设,碳纳米管与碳链之间存在很强的能量转移,影响了二者的激子动力学行为。为了验证这一假设,我们通过对比碳纳米管和碳链的声子弛豫动力学,确认了能量转移的存在。此外,通过低温下的声子弛豫动力学研究,我们发现激子复合是受到缺陷或者光学支声子辅助的过程的影响,而不是直接的激子-激子复合。我们的研究增进了人们对于不同维度的碳的同素异形体之间的相互作用的理解,这种研究方法也适用于大多数的一维和二维材料的激子动力学研究。
相关的研究成果以“Unraveling the excitonic transition and associated dynamics in confined long linear carbon-chains with time-resolved resonance Raman scattering”为题发表在光学顶级学术期刊Laser & Photonics Reviews(影响因子13.138)。科隆大学的朱井义博士为论文第一作者和共同通讯作者,石磊副教授为最后通讯作者,科隆大学的Van Loosdrecht Paul H. M. 教授和大连化学物理研究所的吴凯丰研究员为共同通讯作者,还有维也纳大学和香港中文大学的合作者为论文的共同作者。该研究工作部分受到国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金的支持。
论文信息:Jingyi Zhu*, Robin Bernhardt, Weili Cui, Raphael German, Julian Wagner, Boris V. Senkovskiy, Alexander Grüneis, Thomas Pichler, Rulin Liu, Xi Zhu, Paul H. M. Van Loosdrecht* and Lei Shi*. Unraveling the excitonic transition and associated dynamics in confined long linear carbon-chains with time-resolved resonance Raman scattering. Laser & Photonics Reviews 2100259 (2021)
论文链接:https://doi.org/10.1002/lpor.202100259