课题组在 CCS Chemistry期刊发表研究论文
发布时间:2025-04-30
到目前为止,大多数报道的用于光电耦合催化CO2还原(PECR)的COFs都是由金属基卟啉和酞菁构建的。这些金属基固有的毒性、不稳定性和较低的光敏性会阻碍它们进一步的应用。然而,由于无金属COF相对较低的反应电流密度和固有活性,很难打破从*CO2到*COOH的能垒屏障。因此,调节无金属COFs的结构以提高COFs的催化活性,是实现无金属高效PECR性能的有效策略。
基于此,张一卫教授团队设计制备了一种具有缺电子和光敏基团的“马鞍形”3D COF,这种结构不仅增强了对反应物种的结合亲和力,还拓宽了光吸收,从而协同促进了其在PECR中的优异性能。该催化剂的FECO在−0.8 V vs. RHE时达到 ~95.9 %。原位红外测试和DFT理论计算都证明了缺电子和光敏基团在降低从*CO2到*COOH过渡态的能量势垒方面的关键作用。本研究为催化3D COF的结构设计提供了一种策略,展现了无金属COFs在提高PECR效率方面的巨大潜力。
论文链接:https://doi.org/10.31635/ccschem.025.202505736