近日，课题组结合深度势能（Deep Potential）与第四代高维神经网络势（4G-HDNNP），建立了可精确描述电荷转移行为的机器学习势函数，在原子尺度上揭示了空气-水界面处水分子电荷非均匀分布的微观来源。相关成果以“Charge transfer at air–water interfaces: A machine learning potential-based molecular dynamics study”为题发表于《化学物理学杂志》(The Journal of Chemical Physics)。仇虎教授为论文通讯作者，博士生王志伟为第一作者。
水在空气界面的结构与行为对环境、能源与材料体系具有深远影响，然而水-空气界面的电荷分布特性长期存在争议。该研究基于机器学习势函数，在接近密度泛函理论（DFT）精度的前提下，开展了长时间尺度的大规模分子动力学模拟。研究发现，界面区域沿法向方向存在明显的非均匀电荷分布现象：最外层水分子倾向带正电，次界面层则表现为负电，远离界面区域的水分子平均电荷接近于零。进一步分析表明，这一电荷分层现象源于水分子间氢键网络中的供受体结构的不对称性所导致的电荷转移，进而导致界面区域出现局部电荷积累。本研究展示了机器学习势函数在描述复杂界面电子行为方面的显著潜力，为溶液界面、材料设计与电化学系统中的多尺度模拟研究奠定了坚实基础。
图 1 构建MLPs的工作流程
图2 由4G-HDNNP与DFT计算的原子电荷比较
图3 基于MLP的分子动力学模拟中沿垂直于界面方向的密度和电荷分布
图4 不同类型水分子的电荷比较
论文链接：https://doi.org/10.1063/5.0273607
