文章亮点

•    优化了模板压印光栅图案的工艺流程，在低温预退火和高温压印之间引入低温冷却过程。

•    探讨了压印时间对于压印光栅图案完整性的重要作用，优化了不同厚度钙钛矿薄膜的光栅图案压印时间。

•    强调了光栅结构在减薄钙钛矿薄膜方面的潜力，带有光栅图案且钙钛矿薄膜厚度约为440 nm的太阳电池的短路电流密度最高可达25.38 mA/cm2，器件效率最高可达24.63%，在具有相同厚度钙钛矿吸收层的器件中实现了最高电流密度和光电转换效率。

尽管钙钛矿材料具有优异的光吸收系数，但钙钛矿太阳能电池（PSC）的光电转换效率仍有待提升，近 35% 的入射光未被充分利用。PSC 中的光损耗主要来源于传输损耗、热损耗和反射损耗。大部分逸出光集中于近红外和紫外区域，而反射、偏振效应与电极的覆盖进一步加剧了光损失。因此，精确调控光场是减少光损耗、提升器件效率的必要途径。

更薄的钙钛矿薄膜在大规模制造中展现出显著优势，包括降低材料消耗和大幅缩减成本。此外，薄膜厚度的减小可缩短载流子传输距离，对于厚度低于 500 nm 的薄膜，其光吸收、载流子扩散长度和传输效率会发生显著变化。然而，超薄钙钛矿薄膜的制备面临一系列挑战：较薄的膜层更易受环境因素影响而降解，引发稳定性隐患；同时，粘附问题易导致界面缺陷的形成，阻碍载流子迁移并降低电荷收集效率。此外，厚度减小会导致钙钛矿晶粒的细化以及薄膜光吸收能力的下降，最终影响光电性能。有效的光管理技术有望实现 500 nm 以下超薄 PSC 的高效运行。

近年来，研究者通过优化光捕获策略提升器件性能，开发了多种光捕获结构以最大化太阳能利用率，例如通过电池内部光反射延长光路、利用干涉光减少界面反射来增强衬底的透光率、借助表面等离子体增强电池内部的光场分布。其中，光栅纳米压印技术因其在不同光入射角和波长范围内的高效光管理能力脱颖而出。该技术通过从光盘表面复刻的聚二甲基硅氧烷（PDMS）软模板，能够在钙钛矿活性层上制备周期性衍射光栅结构，且无需昂贵的硅基模板或复杂蚀刻工艺。这种方法不仅简化了光捕获结构的制备流程，还促进了钙钛矿材料在光电器件中的广泛应用。

本文通过有限差分时域模拟验证了光栅结构的陷光作用。对比了不同结构钙钛矿太阳电池中的光场分布以及光经过模拟电池后的透射率和反射率，发现光栅结构能够通过光散射、衍射效应等延长光在器件内的传播路径，使 400-1200 nm 波长的光吸收显著提升。

此外，本文细化了模板压印光栅结构的制作流程，突出了不同厚度钙钛矿薄膜压印工艺的不同，并利用优化的制作工艺制备了光栅结构清晰、图案完整的钙钛矿薄膜。

通过光学表征和器件性能分析，本文全面验证了光栅图案对钙钛矿薄膜光吸收的增强作用：光栅结构通过周期性反射、折射及散射衍射效应，使 400-1200 nm 波长范围内光吸收显著提升，尤其在 800-1200 nm 长波区域效果显著，其机制在短波长区主要为干涉增强，长波长区则依赖光程延长与散射效应。实验表明，在约 440 nm 超薄钙钛矿层中，光栅使短路电流密度从 23.89 mA/cm² 提升至 25.38 mA/cm²，光电转换效率从 22.45% 提升至 24.63%，在具有相同厚度钙钛矿吸收层的器件中实现了最高电流密度和光电转换效率；进一步将钙钛矿薄膜减薄至约 150 nm 时，效率仍达 20.83%。光栅压印工艺通过低温预退火 - 高温压印两步法优化了结晶质量，减少了晶界缺陷，提升了载流子寿命与薄膜疏水性，使得钙钛矿薄膜在 80% 湿度下存储 21 天后仍保持稳定。此外，光栅诱导的表面电位增加促进了电荷传输与分离效率，结合光场调控与结晶优化，为超薄高效钙钛矿太阳能电池的制作提供了可行路径。

本文由南开大学张馨文、南开大学张泽敏共同署名第一作者，南开大学李跃龙为通讯作者。本文强调了光栅结构在减薄钙钛矿薄膜方面的巨大潜力，为缓解钙钛矿中铅对环境的影响提供了新思路。

原文链接：https://doi.org/10.1002/smll.202412646