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祝贺骆诗剑同学在Journal of Materials Chemistry A(IF:10.733)发表研究成果
发布时间:2020-02-26

     电催化固氮中的催化活性中心是什么?一些催化剂经过长时间反应后发生了失活作用,失活机制到底是什么?这些问题一直困扰着电催化固氮研究。为了深入探究这一问题,我们在实验中合成金属有机框架材料衍生的ZrO2/C复合催化剂,发现长时间反应3天后催化活性完全消失了。通过DFT理论计算,表明材料中氧空位并不稳定,来自水溶液中含氧离子会不断填充不稳定的氧空位,最终导致催化剂失活。进而我们通过原位掺杂Y制备了Y-ZrO2,发现低价杂质原子的掺杂稳定了材料中的氧空位,在长达7天的催化实验中催化活性仅下降了10%不到。为了进一步验证氧空位的填充情况,通过纳克级质量敏感的电化学石英晶体微天平(EQCM)原位测试研究证明了在这两种催化剂中氧空位的稳定性差异是造成其催化寿命悬殊的直接原因。这一研究结果为室温常压固氮电催化剂的设计提供了理论依据和设计原则。该成果“Long-term electrocatalytic N2 fixation by MOF-derived Y-stabilized ZrO2: An insight into deactivation mechanism”在线发表在JMCA期刊。

文章链接:https://doi.org/10.1039/D0TA01154A