近日,2022级硕士生崔力在生物模板合成金属氧化物-沸石复合催化剂用于甘油氧化制备1,3-二羟基丙酮(DHA)领域取得新进展,相关研究成果以“Benchmarking Catalytic Activity and Cyclic Stability of Glycerol Oxidation to Dihydroxyacetone over Bio-templated Porous ZSM-5 Platform Composite with Au/CuO”为题在线发表在《International Journal of Hydrogen Energy》期刊(IF=8.1,JCR一区)。这是课题组在该领域发表的又一重要成果。
甘油氧化制备1,3-二羟基丙酮(DHA)是一种具有重要工业应用价值的反应,其广泛应用于精细化工、医药和食品加工等领域。然而,目前的研究面临着催化剂活性与循环稳定性难以兼得的挑战。课题组在此领域积累了丰富的研究经验,近期相关研究成果包括:New Journal of Chemistry, 2024;Nanoscale, 2024;Nanotechnology, 2023等。
本研究创新性地提出通过调控沸石与金属氧化物的界面结合方式来优化催化性能。研究中采用生物模板法,以玉米秸秆为模板制备多孔ZSM-5(bio-ZSM-5)平台,并与Au/CuO催化剂通过物理研磨法制备复合催化剂(Scheme 1)。通过调节TPAOH的量制备出的Au/CuO@bioT2催化剂表现出优异的催化性能,其甘油转化率达到97%,DHA选择性为93%,并在多次循环后仍保持90%左右的活性和选择性。
通过表征和机理研究表明,bio-ZSM-5与Au/CuO的多级复合结构使体系甘油吸附能降低0.42 eV,并且为O2的吸附和解离提供了额外的氧空位,最大限度地降低了载体和金纳米颗粒聚集的风险,并减轻了酸性副产物对催化剂表面化学的影响,实现了高活性和稳定性的平衡。
该工作提出了目前反应体系中综合性能最优的催化剂,不仅为高效催化剂的制备提供了新的视角,也有望加速该反应工艺的工业化进程。
本研究工作得到了课题组刘海教授和课题组其他老师的悉心指导。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2025.03.109
