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祝贺陈彬(2021级博士研究生)在催化知名期刊Applied Catalysis B: Environmental发表研究论文!
发布时间:2023-08-03

近日,课题组2021级博士研究生陈彬在Ni基生物碳催化油脂热裂解制备生物燃料和化学品领域取得新进展,相关研究成果以“Catalytic pyrolysis of fatty acids and oils into liquid biofuels and chemicals over supported Ni catalysts on biomass-derived carbon”为题在线发表于《Applied Catalysis B: Environmental》期刊(中科院一区top,期刊影响因子:24.319)。黄加乐教授和詹国武教授为本文的共同通讯作者。

油脂资源化利用对降低碳排放量和缓解能源供应缺口具有重要的战略性意义。将油脂催化热裂解转变为生物燃料和化学品是当前极具发展潜力的绿色技术。催化热裂解过程通常涉及复杂的反应,如脱氧、异构化和芳烃化,其中催化脱氧是提高热裂解产品质量和稳定性的关键,较高的含氧量会导致产品存在热值低、粘度高和易于变质等问题。

有鉴于此,本研究以稻壳作为生物模板和天然碳源,合成了生物质衍生活性炭(bio-AC)。负载金属Ni后,所制备的Ni/bio-AC催化剂在无氢无溶剂条件下对脂肪酸催化脱氧制备石蜡基生物柴油表现出十分优异的催化活性,转化率高达99.6%,总烷烃收率为95.1%,其中十七烷收率为88.9%,对应周转频率是传统Ni/AC催化剂的3.9倍。Ni/bio-AC催化剂的高活性被归因于脱羧和原位加氢脱氧活性位点的协同作用,丰富的含氧基团(如C-OH)和Ni NPs是脱羧反应位点,而氧配位Ni NCs是主要的加氢脱氧反应位点。

此外,也发现对Ni/bio-AC催化剂进行N掺杂改性能够进一步提高长链烯烃产品的选择性,这是由于消除了部分脱羧和加氢脱氧活性位点,以及Ni和N之间的相互作用抑制了-COO*解离。Py-GC/MS装置评估发现,在无氢脉冲流模式下Ni/bio-NAC可催化脂肪酸和植物油(如椰子油、大豆油和棕榈油)热裂解制备长链烯烃(最佳选择性为62.8%)和长链烷基苯(最佳选择性为68.3%)等生物基化学品。同时也研究了脂肪酸特性(如脂肪链长度和不饱和度)对裂解产品分布的影响。本研究为植物油催化热裂解制备生物燃料和高值化学品提供了一种低成本、高性能的新型催化剂,也为催化反应网络的研究提供了宝贵的参考。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123067