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祝贺雷健毅(2018级硕士研究生)在ACS Sustainable Chemistry & Engineering期刊发表论文!
发布时间:2021-02-07

论文信息:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acssuschemeng.0c07315

由于低的PO收率,使用分子氧作为最经济的途径将丙烯直接环氧化为环氧丙烷(PO)仍然具有挑战性。在本研究中,发现载有NaCl

修饰的钙钛矿(LaCoO3)上的CuO可有效地催化丙烯与氧气直接环氧化。基于此发现,我们进一步制备了用碱金属盐改性LaCoxCu1-

xO3–在柠檬酸的辅助下改善催化性能。在研究的催化剂中,LaCo0.8 Cu0.2 O3表现出最佳的催化性能,PO形成率为

60.4 PO ·kg cat -1 ·h-1在较低的温度(250℃)(PO选择性为10.2%,丙烯转化率为12.0%)。表征结果表明,具有更高的氧空位

和丰富的亲电子氧物种的Cu掺杂LaCoO3催化剂对于选择性攻击C═C键而不是C–H键至关重要。此外,LaCoxCu1-xO3催化剂显示出

更高的丙烯转化率和更稳定的催化性能。在这项工作中,通过柠檬酸溶胶凝胶法合成了一系列LaCoxCu1-xO3-δ样品,同时制备了具有

不同氧化铜负载量的CuO / LaCoO3进行比较。我们研究了铜取代对NaCl促进的LaCoO3钙钛矿催化剂对直接气相丙烯环氧化的催化性

能的影响。此外,还研究了LaCoxCu1-xO3-δ对丙烯环氧化反应的催化稳定性,表观活化能和反应机理。