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祝贺李雯(2017级博士研究生)在ACS Sustainable Chemistry & Engineering期刊发表论文!
发布时间:2021-02-07

论文信息:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acssuschemeng.0c04399

从CO 2到增值化学品和燃料的化学转化仍然是艰巨的研究挑战,需要开发更高效的催化剂。本工作为通过串联催化将CO 2加氢成二甲醚(DME)提供了高活性的集成纳米催化剂,即Pd / ZnO可以转化CO 2到甲醇中,bio-ZSM-5进一步催化甲醇脱水成二甲醚。值得注意的是,通过使用低成本稻壳和丝瓜海绵作为生物模板制备了具有高孔隙连通性的分层多孔生物ZSM-5。生物ZSM-5的形成涉及三个连续步骤,包括(i)前驱物种类的扩散,(ii)有限的晶体生长和(iii)煅烧处理以去除残留的生物质。有趣的是,获得的生物ZSM-5具有丰富的分层孔隙度,包括来自ZSM-5骨架的固有微孔,来自晶体内空隙空间的中孔或共生沸石层中的针孔,以及来自原始生物质结构的宏观通道。发现氢氧化四丙基铵的量和Si / Al比是影响bio-ZSM-5的结晶度和孔隙率的两个关键因素。生物量中的硅含量(稻壳中为8.3 wt%,丝瓜海绵中为0.016 wt%)在生物ZSM-5的合成中也起着至关重要的作用。Pd / ZnO和bio-ZSM-5的不同空间构型显着影响DME的产量,其中bio-ZSM-5与Pd / ZnO组分之间的空间距离可通过控制Pd / ZnO的大小或积分方式来调节。目前的结果表明,双功能催化剂的最接近位置不利于DME的生产(选择性<3%),因为Pd / ZnO中的低价Zn阳离子可通过离子置换bio-ZSM-5上的布朗斯台德酸位交换,在300°C和30 bar的反应下,DME选择性为31%的2转化率(10.8%)。此外,与传统的基于ZSM-5的催化剂相比,所获得的Pd / ZnO / bio-ZSM-5双功能催化剂在运行60小时内表现出优异的长期稳定性,并且在废催化剂中形成的焦炭量更少。