近日，课题组在研究铁磁性单原子催化剂电子结构对于铝硫电池的催化机理分析中取得重要研究进展。相关原创性研究成果以“Ferromagnetic Atomic d-p Orbital Hybridization for Promoting Al-S Batteries”为题在国际顶级学术期刊《Advanced Materials》在线发表。硕士研究生于国斌、硕士研究生刘晓亚、阿贡国家实验室Weiyuan Huang为该文第一作者，李洪森教授为通讯作者，其他通讯作者还有林小靖教授，美国阿贡国家实验室Khalil Amine教授和Tongchao Liu教授。

可充电铝硫电池因其独特的多电子氧化还原特性（S8↔Al2S3）与1675 mAh g-1的超高理论容量，近年来受到广泛关注并被视为最具应用前景的储能体系之一。为了解决铝硫电池在氧化还原过程中面临反应动力学不足、电压滞后、循环寿命差等问题，已经有大量研究聚焦在于强化多硫化物化学吸附、降低Al₂S₃分解能垒等表观催化性能优化，然而对于决定催化剂吸附能力与活性位点反应性的本征电子结构调控机制仍缺乏系统研究。因此，需要对微观结构和催化活性之间的关系继续探究，寻找规律设计高活性催化剂从而提高电池电化学性能。在本工作中，研究人员制备了不同电子结构的铁磁性单原子负载多孔碳材料PC-SAFAs作为铝硫电池的催化剂，通过物象表征、结构表征、理论计算、电化学测试等多种表征手法，建立了铁磁性单原子材料未配对电子引起的自旋极化和催化剂催化活性之间的关系。该工作从电子结构角度出发，对不同过渡金属单原子催化剂与多硫化物轨道杂化状态进行分析，验证了催化剂自旋极化的提升对电化学性能有明显的改善。实验表明，当未配对电子数最多的PC-SAFe/S作为铝硫电池正极时，电池表现出了更优异的循环稳定性和倍率性能。对催化机制进行研究，发现该催化剂与多硫化物结合时，轨道杂化程度更强，电子传输更快。通过实验结合理论计算，该文章为设计新型高催化活性电催化剂提供了新的设计思路。

论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202418784